1. 简介

纳米尺度单层厚度的多层涂层因其高界面密度而展现出优异的机械性能。然而，与人工相界面相比，陶瓷多层体系中孪晶和堆垛层错（SFs）等平面缺陷的研究仍较为匮乏。

本研究选择具有极低堆垛层错能（SFE）的VB族过渡金属氮化物（TMN）TaN与TiN构建超晶格（SL）。通过直流磁控溅射制备了双层周期（Λ）为8 nm至100 nm的TiN/TaN多层膜，当Λ=20 nm时，薄膜的峰值硬度达到36±2.4 GPa。高分辨透射电镜（HRTEM）观察表明，全位错的分解导致TaN层内形成堆垛层错网络和Lomer-Cottrell锁阵列。此外，位错分析表明肖克利不全位错在界面处发生交滑移。这些发现为设计含平面缺陷的TMN多层膜提供了新思路。

2. 文章亮点

1. 高密度堆垛层错强化机制
通过结合极低堆垛层错能（SFE）的TaN与TiN构建超晶格，首次在陶瓷多层膜中实现全位错分解形成堆垛层错网络和Lomer-Cottrell锁阵列，显著提升硬度至36±2.4 GPa（Λ=20 nm）。

2. 界面位错交滑移新发现
发现肖克利不全位错在TiN/TaN界面发生交滑移，形成[001]型位错，揭示了高SFE差异体系中位错跨界面传播的独特机制，为界面设计提供新思路。

3. 双层周期依赖的协同强化效应
通过调控双层周期（8-100 nm），实现堆垛层错密度与硬度的同步优化，峰值硬度出现在Λ=20 nm，突破了传统TMN多层膜硬度峰值位于Λ

3. 研究背景

磨损与摩擦可能导致切削工具在加工过程中失效，因此需要保护性硬质涂层以延长工具使用寿命。过渡金属氮化物（TMN）薄膜因其优异的硬度和耐磨性成为理想的防护涂层材料。通过交替堆叠氮化物层形成多层体系，其硬度增强效果显著优于单层薄膜。硬度随双层周期（Λ）的变化规律引起了研究者对多层体系强化机制的广泛关注。高界面密度在阻碍位错运动、提升力学性能和热力学稳定性方面发挥关键作用。已有理论模型（如位错塞积强化的Hall-Petch模型、受限层滑移（CLS）模型及晶格失配导致的共格应变强化）被提出以解释不同尺度下的硬度变化。

除传统强化策略外，物理气相沉积过程中形成的多维度缺陷（从空位到纳米孪晶）可显著提升超晶格涂层的性能。面心立方（FCC）和六方密排（HCP）金属中常见的孪晶界（TBs）和堆垛层错（SFs）等平面缺陷中，TBs能同时提高强度和塑性，而SFs因多形成于塑性变形过程而研究较少。然而，通过磁控溅射等非平衡工艺，可在低堆垛层错能（SFE）金属中形成高密度SFs。与金属相比，陶瓷因高SFE和低位错密度而鲜见SFs，但已有研究通过闪烧在TiO₂中引入高密度预存SFs提升室温塑性，或通过过冷增加M₇C₃碳化物中的SFs以提高硬度。

对于TMNs，特定价电子浓度下可能存在多种晶体结构，表明六方与立方多型体可能具有相近的形成能。通过合金化或引入金属过渡层，SFs可被成功引入TMNs。密度泛函理论计算指出，VB族氮化物的本征SFs构型比B1结构更稳定，意味着B1结构在室温下会自发转变为六方结构。若通过外延稳定保留B1结构并诱导VB族氮化物中位错分解，即可获得高密度SFs。已有报道显示磁控溅射单层δ-TaN薄膜含高密度SFs，而TiN/TaN超晶格具有优异韧性。本研究选择TiN/TaN体系制备不同双层周期的超晶格薄膜，旨在验证高密度SFs的可行性，并探究双层周期对结构和力学性能的影响。

4. 图文解析

5. 文章结论

本研究通过直流磁控溅射制备了双层周期（Λ）为8 nm至100 nm的TiN/TaN多层膜，系统探究了堆垛层错（SFs）对力学性能的影响机制。当Λ=20 nm时，薄膜硬度达到峰值36±2.4 GPa，其强化效应归因于TaN层内全位错分解形成的高密度堆垛层错网络及Lomer-Cottrell锁阵列。高分辨透射电镜分析表明，TaN中负的固有堆垛层错能（SFE）促使1/2全位错分解为肖克利不全位错，而TiN的高SFE则阻碍了层错跨界面扩展。此外，界面处肖克利不全位错的交滑移导致[001]型位错的形成，进一步提升了界面阻碍位错运动的能力。

与传统过渡金属氮化物（TMN）多层膜相比，本研究中硬度峰值出现在更大的双层周期（Λ=20 nm），这得益于堆垛层错密度与双层周期的协同优化。通过理论计算与实验验证，我们发现堆垛层错能有效释放失配应变，同时维持界面共格性。这种设计策略不仅降低了超薄双层周期（Λ

本研究为利用低SFE材料设计高强韧陶瓷多层膜提供了新思路：通过调控界面缺陷类型（如堆垛层错、不全位错阵列）和密度，可实现力学性能的定向优化。未来研究可进一步探索堆垛层错与其他界面缺陷（如孪晶界）的协同作用，以拓展此类材料在极端环境下的应用潜力。

全文链接

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119027