尽管水系锌离子电池（AZIBs）中电极材料的电化学性能得到了提高，但对潜在改性机制的全面研究仍至关重要。
2025年6月23日，伊尔梅瑙工业大学雷勇、云南大学王毓德、郑州大学邵国胜在国际期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《Remodeling Interfacial Electrical Field for Superhigh Capacity and Ultralong Lifespan Aqueous Zinc-Ion Batteries》的研究论文，Yan Ran、Mengyao Li为论文第一作者，雷勇、王毓德、邵国胜为论文通讯作者。
通过密度泛函理论（DFT）计算研究了NH4V4O10@碳布（NVO@CC）作为AZIBs高效阴极材料的效果，特别关注异质结构界面。
电子结构、吸附能和离子迁移能垒的分析揭示了NVO/CC界面处内建电场诱导了额外的活性位点，从而增强了NVO@CC电极的导电性和结构稳定性。
因此，优化的NVO@CC阴极在0.1Ag−1下显示出高达607.1mAhg−1的比容量，在0.3Ag−1下具有卓越的443.6Whkg−1的能量密度，并且具有良好的长期循环稳定性，在5Ag−1下经过10,000次循环后仍能保持其容量的81.24%。
此外，一系列原位表征测试证实了Zn2+插入/提出机制的可逆性。该研究揭示了通过构建内置电场调节电化学性能的机制，这是实现高性能AZIBs的另一种方式。
图1：a-b）：NVO和NVO@CC的电荷密度差；c）：NVO和NVO@CC在Zn2+离子插入后的吸附能；d-e）：NVO和NVO@CC的态密度（DOS）和投影态密度（PDOS）；f）：Zn2+在NVO（沿a和b轴）和NVO@CC（沿界面）中的迁移能垒，显示出NVO@CC电极材料中Zn2+离子的卓越扩散动力学；g）：Zn插入NVO的结构示意图；h）：基于Zn2+插入NVO形成能的理论容量。
图2：a）：NVO@CC的制备过程示意图；b）：NVO粉末和NVO@CC的XRD谱图；c）：NVO是一种由VO₆八面体结构共享角和边形成的层状结构，其较宽的层间距有利于金属阳离子在电化学能量存储中的扩散；d）：FTIR光谱清晰地识别出V-O和N-H基团的振动模式；e）：两种样品在较高相对压力下均显示出明显的滞后环，表明存在介孔特性；f-h）：NVO@CC的高分辨率XPS光谱。
图3：a-c）：NVO@CC的SEM和HRSEM图，表明其具有更大的比表面积，可以促进电解液与材料之间的接触，尤其是碳布起到了支撑作用；d-f）：TEM图像进一步揭示了NVO由聚集的纳米片组成。HRTEM图像中的晶格条纹间距为0.477nm，对应于（002）晶面，与XRD图谱中的衍射峰一致g-j）：元素分布图显示O、N和V元素在碳布基底上均匀分布，进一步证实了NVO@CC的成功合成。
图4：a）：NVO@CC电极在0.1mVs-1扫描速率下的循环伏安（CV）曲线；b）：NVO@CC电极在0.1Ag-1下5个循环的充放电曲线；c）：NVO@CC在不同电流密度下的恒流充放电曲线；d）：NVO@CC电极的倍率性能；e）：与先前报道的正极材料相比，本工作中开发的NVO@CC电极在整个功率密度范围内展现出更高的能量密度，突出了其潜在的应用价值；f）：经过100次循环后，NVO@CC电极的比容量仍可达到245.4 mAhg-1，显示出良好的循环稳定性；g）：在5Ag-1的电流密度下进行长循环测试。
图5：a）：NVO@CC电极在0.1Ag-1下第一个循环的充放电曲线；b-c）：在特定充放电状态下NVO@CC电极的非原位XRD图谱；d）：Zn 2p的非原位XPS光谱；e-g）：O 1s、N 1s和V 2p的非原位高分辨率XPS光谱；h-i）：NVO电极在完全充电和放电状态下的TEM图像和相应的元素分布图。
图6：NVO@CC电极在充放电过程中的结构演变示意图。
图7：a）：NVO@CC电极材料在0.1Ag-1下5个循环的充放电曲线；b）：NVO@CC电极的倍率性能；c）：NVO@CC电极在不同电流密度下的恒流充放电曲线；d）：NVO@CC//Zn准固态电池在0.5Ag-1电流密度下的长循环性能和库仑效率；e）：准固态电池在不同弯曲角度下点亮LED灯的实际应用。
本研究通过构建异质结构界面，引入内建电场，优化了NH4V4O10@碳布（NVO@CC）作为水系锌离子电池（AZIBs）正极材料的电化学性能，重点研究了界面处的电子结构变化及其对离子传输和吸附能的影响。
不仅从理论上和实验上揭示了通过构建内建电场来调节电极材料电子结构和离子传输动力学的机制，而且为设计高性能AZIBs正极材料提供了新的思路，有助于推动AZIBs技术的发展。
这种高性能的NVO@CC正极材料在水系锌离子电池中展现出巨大的应用潜力，特别是在需要高能量密度和长循环寿命的储能系统中，如可穿戴电子设备、柔性电池和大规模储能系统等。此外，该研究为其他金属离子电池电极材料的改性提供了参考，具有广泛的应用前景。
Remodeling Interfacial Electrical Field for Superhigh Capacity and Ultralong Lifespan Aqueous Zinc-Ion Batteries, Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202510241.