铯–甲脒基三碘化铅钙钛矿量子点（CsxFA1-xPbI3 PQDs）因其优异的光电性能和溶液可加工性，在新一代太阳能电池研究中备受关注。然而，在合成过程中，该量子点表面在极性反溶剂作用下易发生配体脱落，导致表面产生大量空位，严重破坏了量子点晶格的完整性及其光电性能。
2025年6月19日，北京航空航天大学孙志梅、张晓亮在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《In Situ Dual-Ionic Charge Compensation for CsxFA1-xPbI3 Perovskite Quantum Dot Solar Cells with Over 18% Efficiency》的研究论文，Guoliang Wang为第一作者，孙志梅、张晓亮为论文共同通讯作者。
本研究通过双分子亲核取代（SN2）反应，提出一种简便的双离子电荷补偿策略，用于强化CsxFA1-xPbI3量子点的表面晶格。该反应生成的双离子配体可在非极性溶剂中原位填充量子点表面空位，显著提升其晶格完整性，进而优化光电性能，并大幅抑制陷阱辅助的非辐射复合。
基于该策略制备的量子点太阳能电池实现了18.17%的功率转换效率，达到CsxFA1-xPbI3量子点太阳能电池的最高值。其优异的光伏性能源于量子点表面晶格的强化有效抑制了非辐射复合导致的能量损失。
本研究为优化量子点晶体结构完整性提供了关键设计原则，同时为开发高性能太阳能电池及其他光电器件提供了新思路。
图1：PQDs的双离子电荷补偿。图a为了双离子电荷补偿策略的示意图。图b、c的HRTEM图像对比显示，DICC处理后PQDs的晶格完整性显著提升。图d、e通过紫外可见吸收光谱和31P NMR谱图证实了TPP与I2的反应机制。图f的理论计算进一步揭示了SN2反应的自由能变化和电子云分布。图g的PL光谱显示DICC-PQDs的荧光强度最高，表明非辐射复合减少。
图2：PQDs的基本特性表征。图a-c的TEM图像显示DICC-PQDs尺寸分布更均匀，形貌更加规则。图2d的PLQY和FWHM数据表明DICC-PQDs的荧光量子产率高达94.4%，半峰宽最小，说明缺陷减少。图2e的TRPL光谱显示DICC-PQDs载流子寿命最长。图2f的XRD谱图显示DICC处理增强了晶体衍射强度。图g、h的XPS谱图表明Pb4f和Cs3d结合能降低，证实I3–和Ph3P-I+与PQDs表面强相互作用。图i的FTIR光谱显示DICC-PQDs表面配体减少，被双离子配体部分替代，有利于电荷传输。图2j-m为DICC-PQDs和I3–和Ph3P-I+的差分电荷密度分布图和态密度曲线。
图3：PQDSCs的光伏性能。图a为器件结构示意图。图b的J-V曲线显示DICC-PQDSCs效率达18.17%。图c的IPCE光谱积分电流与J-V结果一致。图d为在最大功率点测量的稳定输出功率，验证DICC-PQDSCs的稳定性。图e、f为不同批次的DICC-PQDSCs和文献对比的光电转化效率，DICC-PQDSCs表现出更好的可重复性和最高的效率。图3g-i通过测试VOC的光强依赖性、TPV和Mott-Schottky曲线分析出DICC-PQDSC器件SRH复合最低、寿命最长和内建电势最高。
图4：PQDs的均匀排布。图a-c的GISAXS图像显示DICC-PQDs在薄膜中呈现有序排列。图4d-f的GIWAXS图像显示DICC-PQDs具有优先的晶体取向。图4g的GISAXS方位角积分曲线表明DICC-PQDs的间距最小，有利于电荷传输。图h、i的径向和方位角积分分布曲线证实DICC处理能够增强晶体取向性和结晶度。
图5：PQDs和PQDSCs的稳定性。图a显示20天后的颜色几乎没有变化。图b-d为不同材料的紫外可见吸收光谱随储存时间的变化，DICC-PQDs的光吸收强度在陈化过程中几乎保持不变。图e-g为不同材料储存20天后的XRD谱图。图h、i为运行稳定性和存放稳定性测试，都表明DICC-PQDs稳定性比较好。
综上，本研究提出了一种双离子电荷补偿（DICC）策略，解决了PQDs在极性溶剂中配体脱附导致的晶格畸变问题，实现了非极性溶剂中的原位修复，有效抑制了非辐射复合，降低了能量损失。
DICC策略的普适性使其有望应用于其他钙钛矿材料，进一步提升其光电性能和稳定性。此外，该策略还可推广至其他光电器件，如发光二极管、光电探测器等，具有广阔的应用前景。
In Situ Dual-Ionic Charge Compensation for CsxFA1-xPbI3 Perovskite Quantum Dot Solar Cells with Over 18% Efficiency, Adv. Mater., 2025.
https://doi.org/10.1002/adma.202508425