两长江学者联手!中南大学郭学益/田庆华/童汇,新发AFM:超高倍率性能的钠离子电池

P2型Na2/3Ni1/3Mn2/3O2因其出色的空气稳定性和高工作电压而被视为钠离子电池最有前景的正极材料之一;然而,由于Na+扩散动力学缓慢以及结构稳定性差,其倍率性能仍然较差。
2025年7月17日,中南大学童汇田庆华郭学益在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Exposing {010} Active Facets in P2-type Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 Cathode Material with Excellent Ultrahigh-Rate Performance for Sodium-Ion Batteries》的研究论文,Yong Ji为论文第一作者,童汇田庆华、郭学益为论文共同通讯作者
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本研究设计了一种具有丰富活性{010}晶面的新型多孔P2型Na2/3Ni1/3Mn2/3O2正极材料,通过调控前驱体生长速率及其在烧结过程中的不连续收缩来合成。

研究发现,暴露的活性{010}晶面可加速Na+离子传输,并在超高倍率充放电下缓解材料内部应力积累,保持循环过程中材料完整性。

该多孔材料展现出优异的超高倍率放电能力,25 C下容量保持率仍为1 C时的 77.5%;5 C下循环400次后容量保持率达83.4%,远高于缺乏活性晶面的材料(72.28%)。

这一可行且高效的策略为合理设计兼具优异倍率和长循环稳定性的钠离子电池正极材料开辟了新路径。

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图1:(a)多孔球形Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的合成示意流程图;(b-d)NH4HCO3辅助的Mn2/3Ni1/3CO3的SEM图像;(e-g)洋葱状结构(Mn2/3Ni1/3)3O4的SEM图像。

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2:(a)P-NM与S-NM的XRD图谱;(b)P-NM与(c) S-NM的XRD精修结果;(d,e)P-NM及 (f,g)S-NM的放大与全景SEM图;(h,i)P-NM的TEM与高分辨TEM图,插图为FFT花样;(j)P-NM的SAED图;(k)P-NM的EDS元素分布图。

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3:P-NM与S-NM正极在半电池中的电化学性能。(a)1 C下的充放电曲线;(b)P-NM的CV曲线;(c)倍率性能及(d)P-NM在2.0–4.15 V下的对应充放电曲线;(e)5 C循环性能及(f)P-NM不同循环次数的dQ/dV等高图;(g)P-NM在2.0–4.15 V、10 C下的循环性能

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图4:循环后P-NM与S-NM的XPS谱图。(a)O 1s,(b) C 1s,(c) Cl 2p;5 C、2–4.15 V循环400圈后正极表面TOF-SIMS深度分布:(d) C2HO(e)ClO3(f)Na2F2Cl(g)NiF3(h)正极表面C2HO、ClO3、Na2F2Cl与NiF3的3D成分及浓度分布图;(i)C2HO、ClO3、Na2F2Cl与NiF3的TOF-SIMS化学成像。

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图5:(a)在5 C倍率充电过程中,P-NM与S-NM颗粒的Na+浓度与应力分布模拟图;(b)示意说明Na+存储机制以提升P-NM材料的电化学性能

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图6:以P-NM为正极、硬碳为负极的全电池电化学性能。(a)充放电过程示意图;(b)P-NM正极与硬碳负极的CV及恒流曲线;(c,d)在2–3.85 V区间的倍率性能及对应恒流曲线;(e,f)1 C倍率下100次循环的循环行为,插图为全电池点亮的工作灯;(g)2 C倍率下500次长周期循环性能

综上,本研究通过NH4HCO3辅助共沉淀法设计并合成了具有丰富{010}活性晶面的多孔球形P2型Na2/3Ni1/3Mn2/3O2正极材料,显著提升了钠离子扩散速率和结构稳定性。

该材料在25 C下容量保持率达77.5%,1000次10 C循环后仍有61.7%容量保持,全电池能量密度达263.9 Wh kg-1

该策略为高倍率、长寿命钠电正极材料的理性设计与规模化应用提供了新路径,适用于大规模储能系统。

Exposing {010} Active Facets in P2-type Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 Cathode Material with Excellent Ultrahigh-Rate Performance for Sodium-Ion Batteries. Adv. Funct. Mater.2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202513098.

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