
碱性Zn||MnO₂电池因其材料丰富、成本低廉和安全性高,在电网储能领域具有巨大潜力。然而,由于锌负极上的析氢反应(HER)和MnO₂正极的不可逆相变,其循环稳定性较差,限制了其大规模应用。

在此,加州大学圣地亚哥分校陈政、加州大学圣地亚哥分校/中国科学技术大学蔡国瑞等人开发了一种碱性盐浓缩水凝胶电解质(ASC-GPEs),结合了高浓度电解质和水凝胶电解质的优势。该电解质具有370 mS cm⁻¹的高离子电导率,能选择性阻断Zn²⁺迁移,防止MnO₂相变,并通过将盐配位水紧密结合并限制在水凝胶基质中,减少副反应。
因此,质量负载高达82 mg cm⁻²的Zn||MnO₂电池在1200次循环后容量损失极低。此外,研究还实现了100%放电深度(DoD)的可逆循环,使电池能量密度提升五倍。

图1. 机制示意图
总之,该工作选用基于聚丙烯酸(PAA)的碱性水凝胶电解质作为代表性凝胶聚合物电解质(GPE),探究了凝胶结构和碱性条件对Zn||MnO₂可充电电池循环性能和析氢反应(HER)活性的影响。通过结合高浓度电解质(HCEs)和GPEs的优势,以及盐配位水与凝胶聚合物骨架之间的强相互作用,有效减少了水分子的数量和迁移性,从而抑制了HER。在传统浅放电深度(约20%)条件下,电池容量保持率显著提升至1200次循环(是传统循环寿命的六倍)。
系统地实验和计算结果表明,容量快速衰减源于Zn²⁺迁移和正极不可逆相生成导致的电压滞后加剧。本研究的盐浓缩GPEs成功解决了这些问题,即使在完全放电深度循环和高质量负载条件下也能实现优异性能。

图2. 电池性能
Full Depth-of-Discharge Cycling in Zn||MnO2 Batteries Enabled by Alkaline Salt-Concentrated Hydrogel Electrolyte, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202508361

蔡国瑞,中科院人才项目入选者,安徽省海外引才计划入选者,独立课题组组长(PI)。现为微尺度物质科学国家研究中心特任研究员,博士生导师。长期从事高能量密度锂电池研究,提出了亚纳米多孔材料毛细凝结气体为电解液的策略,开发了一系列具有宽温域工作能力的电解液体系,提高了锂电池在极端温度下的能量发挥。以第一/通讯作者在PNAS,Nat. Commun.,Chem,Angew. Chem.,Natl. Sci. Rev.,Nano Lett.,ACS Cent. Sci., Adv. Funct. Mater., Chem. Rev.等材料化学类旗舰期刊上发表论文16篇。

陈政,加州大学圣地亚哥分校教授,2007年本科毕业于天津大学,博士师从加州大学洛杉矶分校卢云峰教授,随后在斯坦福大学从事博士后研究工作(导师:鲍哲南院士和崔屹院士);2016年加入加州大学圣地亚哥分校。长期从事储能与催化材料的研究和开发,超低温电池,锂离子电池回收以及电池安全设计。