1. Energy & Environmental Science：数据驱动的动态溶剂化模型助力先进镁电池电解质
人工智能（AI）通过关联溶剂/团簇的复杂物理化学性质与电池性能，促进了电解质的筛选。然而，利用传统静态模型通过机器学习建模和解释离子-溶剂团簇的动态演化与其电化学性能之间的高维关系仍具挑战性。
在此，太原理工大学左志军，上海交通大学杨晓伟、赵婉玉等人开发了一种动态溶剂化模型，通过精确提取溶剂化离子在组成、溶剂化和迁移阶段的描述符。以可充电镁电池（RMBs）为例，该模型揭示了镁电池最优的阴离子配位溶剂化结构具有配体配位数（CNs）为2/3/4和原子配位数为5的特性，能够增强去溶剂化和固态电解质界面（SEI）的形成。
此外，扩散系数作为影响离子电导率的关键因素，受介电常数和溶剂性质调控。基于此模型的智能筛选流程在实验验证中识别出具有低过电位和长循环寿命的电解质，为利用人工智能设计高性能电池提供了新视角。
图1. 可行性分析
总之，该工作通过动态溶剂化模型填补了溶剂化结构与电池性能之间的认知空白，并基于镁电池构建了包含6,030个溶剂化结构的三个数据库。利用机器学习方法关联电解质与电池性能的关系，明确了直接影响性能的电解质参数。在分子尺度上，阐明了C=O基团、氧磷比（OP）和氨基官能团对过电位的贡献，以及碳链长度（Cn）、氢原子数（Hn）和碳氧比（CO）对循环寿命的影响。
在团簇尺度上，提出了配位数规则及其调控机制，揭示了配体配位数为2/3/4且原子配位数为5的四方锥形溶剂化结构更易发生去溶剂化和阴离子还原，从而促进阴离子衍生的SEI形成。在体相尺度上，明确了扩散系数作为离子迁移的关键动力学描述符，其区域特性由介电常数和溶剂性质决定。最终，通过机器学习结果构建了智能电解质筛选流程，并在六种电解质配方中验证了其有效性。
图2. 电解质筛选过程
Data−driven Design of Advanced Magnesium−Battery Electrolyte via Dynamic Solvation Models, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee01304f
2. Angewandte Chemie International Edition：π电子离域工程构建稳健亲水-疏水界面实现超长寿命锌离子电池
水系锌离子电池（AZIBs）因锌负极严重的界面副反应和枝晶生长问题而受限。原位构建稳健界面以解决上述问题仍是一项重大挑战，且缺乏合理的设计原则，尤其是在高电流密度条件下。
在此，中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟、窦浩桢等人提出了一种π电子离域策略，通过添加剂分子自组装原位构建亲水-疏水界面层（HHIL），并基于添加剂的电子结构和空间构型建立了界面设计原则。
研究表明，由π-π相互作用和离子-偶极相互作用驱动的HHIL在长期循环中表现稳健，并促进形成富含无机物的界面化学。柔性HHIL与刚性无机层的协同作用实现了快速的界面动力学，有效抑制了副反应和枝晶生长。
值得注意的是，Zn//Zn电池在20 mA cm−2和10 mAh cm−2条件下循环寿命超过900小时，Zn//NVO全电池在10 A g−1下稳定运行超过25,000次。此外，还展示了实用化软包电池的性能。
图1. 作用机制
总之，该工作提出了一种通用的π电子离域策略，通过添加剂自组装原位构建稳健的电极界面，以实现高性能AZIBs，并在添加剂分子结构与界面性能之间建立了认知桥梁。理论计算和实验结果共同表明，添加剂的电子结构和空间构型是界面设计的关键决定因素。在四种小分子环状添加剂中，具有丰富正静电势（ESP）、刚性准平面分子构型和π电子离域特性的N-羟基邻苯二甲酰亚胺（NHPI）表现出最佳的循环稳定性。在弱离子-分子和分子-分子相互作用下，NHPI在锌负极表面自组装形成稳健的HHIL，该界面层在长期循环中保持稳定，并促进富含无机物亚层的生成。
更重要的是，柔性HHIL与刚性亚层的结合有效保护锌负极免受水诱导的副反应影响，并引导Zn2+沿（002）晶面均匀无枝晶沉积，从而显著提升锌负极的可逆性。
此外，含NHPI的电解质还增强了阴极的稳定性。在20 mA cm−2和10 mAh cm−2的苛刻条件下，Zn//Zn对称电池的循环寿命超过900小时；Zn//NVO全电池在10 A g−1下循环25,000次后容量保持率达85%。在高负载和有限N/P比的条件下，软包电池成功驱动玩具车运行，展示了其实际应用潜力。因此，该工作为通过分子工程设计高性能水系电池的先进界面提供了重要指导。
图2. 电池性能
Engineering Robust Hydrophilic-Hydrophobic Interface via π-electron Delocalization for Ultralong-Lived Zinc-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202506984
3. Angewandte Chemie International Edition：多功能羧酸盐基电解质助力钠金属电池低温运行
钠金属具有~1166 mA h g−1高的理论比容量和−2.71 V的低氧化还原电位，在钠金属电池领域有着广阔的应用前景。然而，缓慢的界面反应动力学和不稳定的电极/电解质界面严重阻碍了钠金属电池（SMBs）在极低温环境下的实际应用。
在此，中南大学方国赵、清华大学张强等人提出了一种基于酯类的电解质，其具备溶剂-阴离子协同作用和自净化功能，使SMBs能够在低至-60°C的极低温条件下稳定运行。弱溶剂化的氟化溶剂（二氟乙酸乙酯，EDFA）构建了阴离子主导的溶剂化结构，其中高供体数的三氟乙酸阴离子（TFA⁻）协同降低了Na⁺的去溶剂化能垒，同时触发EDFA的脱氟反应，从而在固态电解质界面（SEI）中原位生成无机成分（如NaF）。
此外，添加剂三（三甲基硅基）亚磷酸酯（TMSPi）通过自净化机制有效清除腐蚀性HF物种，确保了阴极-电解质界面（CEI）的耐久性。结果表明，基于酯类的SMBs在-40°C下的容量保持率为96%（相对于室温容量），并表现出优异的倍率性能（-40°C下400 mA g⁻¹时为81.64 mAh g⁻¹，保持率为70.26%，是目前酯基SMBs在极低温条件下的最佳表现），以及长循环寿命（-40°C下>300次循环，-60°C下100次循环）。
图1. 溶剂化结构表征
总之，该工作提出了一种具备溶剂-阴离子协同作用和自净化功能的羧酸盐基电解质设计，实现了钠金属电池在极低温条件下的稳定运行。氟化的EDFA溶剂因其弱溶剂化能力，促进了阴离子（FSI⁻和TFA⁻）进入溶剂化结构，而TFA⁻通过与Na⁺的强相互作用共同迁移并降低去溶剂化能垒。
此外，TFA⁻通过调节电解质的能级轨道，促使EDFA在阳极/电解质界面发生脱氟反应，生成富含无机成分的SEI。这种独特的溶剂-阴离子协同作用显著提升了低温动力学性能。添加剂TMSPi能够抑制阴极活性氧（Me-O⁻）对氢的持续捕获与释放，消除副产物HF，从而实现电解质的自净化并增强CEI的稳定性。
在-40°C下，优化后的电解质使Na||NaCrO₂电池在100 mA g⁻¹下稳定循环超过300次，在400 mA g⁻¹下循环超过100次；即使在-60°C下，电池仍能保持85.6%的容量并循环100次。因此，该项工作为开发适用于极低温环境的酯基钠金属电池提供了新思路，并可推广至其他有机电解质体系的可充电电池中。
图2. 电池性能
Carboxylate-Based Electrolyte with Bilateral Functions Enable Working Sodium-Metal Batteries at -60°C, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202508584
4. Advanced Materials：突破极限：硅硫化物固态电池的最大化能量密度
硅基负极材料是以硅为活性物质，通过与锂离子发生反应实现储能的电极材料，起着能量的储存与释放的作用。硅基负极以高达4200mAh/g的理论比容量远超石墨类负极材料。在合适的电解质和正极材料配合下，硅基负极材料具有较长的循环寿命，且能够满足高功率密度电池的需求，有望在液态电池和固态电池中逐步渗透。
在此，美国能源部橡树岭国家实验室化学科学部能源存储与转化研究组储能材料资深研究员杨光团队首次展示了一种硅基固态电池（SSB）架构，其能量密度超过400 Wh kg−1，接近硅基SSB的理论极限。该架构采用99.9 wt%的微米硅负极、薄型硫化物固态电解质（SSE）和高负载量的NMC811正极。
实现这一成果的关键在于针对负极、正极和薄片型SSE战略性选择并评估湿法或干法加工技术。将过量锂嵌入硅基体中（超越Li3.753.75Si相形成LiSi复合材料）对于匹配正极高容量至关重要。
该SSB在25 °C下以2 mAh cm−2的容量循环超过1000次后容量保持率≈80%，以3 mAh cm−2循环500次后容量保持率为94%。后续分析表明，容量衰减的主要机制是NMC/SSE界面的氧化和NMC内部的结构破坏，而硅电极则保持了稳定的固态电解质界面层（SEI），最小化了容量衰减。
图1. 电池性能
总之，该工作通过集成硅负极、薄片型固态电解质和高负载NMC811正极，开发了一种高能量密度全固态电池系统。该系统在25 °C和50 °C下分别实现了380 Wh kg−1和400 Wh kg−1的能量密度。通过严格的恒电流循环测试验证了其电化学性能和稳定性。
此外，作者提出了在商业化电池中实现400 Wh kg−1能量密度的策略，超越了材料层面的研究。在这一高能量密度的Si|LPSCI|NMC811 SSB中，稳定的SEI层有效缓解了负极/SSE界面的退化，但性能衰减的主要因素被确定为不稳定的正极-电解质界面（CEI）和NMC811正极本身。因此，该工作凸显了改善正极侧对提升整体性能的重要性，为未来高能量密度全固态电池的发展指明了方向。
图2. 深度循环（>1000次循环）后Si|LPSCl|NMC811固态电池界面降解现象的示意图
Pushing the Limits: Maximizing Energy Density in Silicon Sulfide Solid-State Batteries, Advanced Materials 2025 DOI: 10.1002/adma.202502300
5. Nature Nanotechnology：量化锂金属电池中的界面反应助力非水电解质溶液设计
锂金属电池（LMBs）中电极/电解质界面发生的副反应显著影响了电池的循环寿命。然而，目前尚未建立能够定性和定量分析这些界面反应的全面观点。
在此，宁德时代21C创新实验室欧阳楚英，王瀚森等人通过结合多种分析技术，系统地研究了含醚基非水电解质溶液的锂金属电池中的界面反应。作者定量监测了多种纳米尺度驱动的过程，如锂盐和有机溶剂的还原与氧化路径、各种固体电解质界面相（SEI）物种的形成、电池内气体的产生以及电极间的串扰过程。研究发现，由于锂双（氟磺酰）亚胺盐（LiFSI）的持续分解主导了界面反应，导致放电过程中锂离子耗尽和电池失效。
基于此，作者提出了一种电解质配方，在不影响动态粘度和体相离子电导率的前提下最大化LiFSI含量，以实现长循环性能。采用这一策略，作者组装并测试了锂（20 μm厚度）||LiNi0.9Mn0.1Co0.1O2（活性材料负载量为17.1 mg cm⁻²）单层堆叠软包电池，在贫电解质条件下（2.1 g Ah⁻¹），电池在25 °C下可稳定循环483次充放电（0.2 C或28 mA充电，1 C或140 mA放电），放电容量保持率约为77%。
图1. 电池界面反应路径及其与LMB的失效相关联
总之，该工作提出的应用驱动电解质设计策略有效延长了锂金属电池在实际条件下的循环寿命，但仍需进一步创新以提高锂金属在循环中的可逆性。设计非水电解质溶液时，电解质组分需具备高阴极稳定性和弱溶剂化能，以抑制负极侧的电解质降解。以往研究仅通过调节溶剂实现这一目标，但收效有限，关键问题在于盐衍生组分的还原行为。未来需设计具有高阴极稳定性的盐阴离子或更坚固的SEI以抑制界面副反应。此外，开发具有预定义界面和结构的锂宿主材料也是潜在解决方案，但其机械完整性和可扩展性仍需验证。
图2. 在实际条件下设计用于长循环LMB的非水系电解液
Application-driven design of non-aqueous electrolyte solutions through quantification of interfacial reactions in lithium metal batteries, 2025 Nature Nanotechnology DOI:10.1038/s41565-025-01935-y
6. Energy & Environmental Science：定量分析锂-硫电池性能瓶颈
锂硫（Li-S）电池因其高能量密度和成本效益，在电动汽车和航空领域具有巨大潜力。然而，性能退化的根本原因仍是一个重大挑战，多种因素的相互作用掩盖了关键失效机制。主要限制在于无法准确量化实际检测限内的可溶性硫物种，并将电化学过程与相关物理库存变化关联起来。
在此，加州大学Ying Shirley Meng（孟颖）、芝加哥大学Wang Shen等人介绍了高效液相色谱-紫外光谱与气相色谱联用（HUGS）工具包，能够精确量化浓度低至40 ppb的七种不同硫和多硫化物物种。HUGS已成功应用于实际纽扣电池和软包电池，且无需对电池进行任何修改。
此外，作者自主研发的软件Dr HUGS将数据分析速度提高了30倍以上，实现了多源数据整合，并在几分钟内提供全面分析结果。通过HUGS，作者发现在初始循环中，非活性锂和硫的损失是容量衰减的主要原因，而在后期循环中，负极上富硫化物的固体电解质界面（SEI）形成成为主导因素。
值得注意的是，研究结果表明可溶性多硫化物对容量损失的贡献微乎其微，这挑战了长期以来的假设。此外，HUGS证明，与恒定间隙配置相比，锂硫软包电池中的恒压设置能够改善成分均匀性。
图1. HUGS分析不同测试配置的锂-硫软包电池
总之，该工作引入了HUGS（高效液相色谱-紫外光谱与气相色谱联用）工具包用于诊断锂硫（Li-S）电池的容量衰减机制。对于碳稳定硫（CS）体系，HUGS揭示了容量损失因素随循环阶段的变化：静置阶段以自放电为主，早期循环中非活性锂的形成占主导，而后期循环中富硫化物SEI的生长成为主要驱动因素。
将HUGS应用于软包电池时，发现恒压设置相较于恒间隙配置能够改善锂分布的均匀性，从而提高循环稳定性。在硫化聚丙烯腈（SPAN）体系中，HUGS揭示了一种双重硫吸附机制，其中共价键占主导地位，但非共价相互作用也起到补充作用。这些发现挑战了关于SPAN行为的传统假设。
SPAN体系的容量衰减主要归因于非硫化物SEI的形成和锂粉化，而局部高浓度电解质（LHCE）可以部分缓解这些问题。HUGS在分析分子水平过程及实际电池格式（从纽扣电池到软包电池）方面表现出极强的通用性。通过将硫和锂库存变化与电化学性能关联，并利用自动化技术，HUGS为理性设计策略提供了强大平台。因此，该项工作展示了先进分析化学与自动化相结合如何加速开发具有更高稳定性、效率和可扩展性的下一代锂硫电池。
图2. 锂-硫化聚丙烯腈（Li-SPAN）电池在不同循环区域的结构分析、循环性能、HUGS分析及提出的机制
Quantitative insights for diagnosing performance bottlenecks in lithium–sulfur batteries, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee00618j
7. Advanced Functional Materials：烯醇/酮氧化还原实现可逆的H⁺锁定/解锁助力高性能水系锌离子电池
水系锌离子电池（AZIBs）在大规模储能应用中具有巨大潜力。然而，持续的析氢反应（HER）等副反应严重影响了锌金属负极（ZMA）的可逆性和循环稳定性，限制了其实际应用。
在此，长春理工大学王佳伟、吴云鹏，东北师范大学吴兴隆等人采用预生长界面层策略，在ZMA表面构建了烯醇/酮转化界面层（记为Zn@AA）。通过可逆的烯醇/酮转化反应，H⁺能够被可逆地“锁定/解锁”。
这不仅拓宽了AZIBs的容量（Zn²⁺/H⁺共嵌入），还显著抑制了HER反应（通过在线微分电化学质谱分析，Zn@AA||Zn@AA和Zn@AA||VO₂·H₂O@Ppy电池中的H₂析出量明显减少），从而提升了其稳定性。
组装的Zn@AA||Zn@AA电池在1 mA cm⁻²和1 mA h cm⁻²条件下循环寿命超过3200小时。此外，Zn@AA||VO₂·H₂O@Ppy全电池也表现出优异的循环稳定性和容量保持率。
图1. 电池性能
总之，该工作通过简单的浸泡策略成功制备了ZnAA界面层修饰的负极Zn@AA。分析表明，Zn@AA中的烯醇结构在循环过程中可逆转化为酮结构并释放H⁺。这一过程中产生的H⁺能够提升AZIBs的容量。Zn@AA的平整形貌和界面层中的烯醇结构共同有效抑制了HER，从而显著提升了其电化学稳定性。
结果表明，组装的Zn@AA||Zn@AA电池能够稳定循环超过3200小时，Zn@AA||Cu电池的库仑效率高达99.7%。此外，Zn@AA||VO₂·H₂O@Ppy全电池表现出优异的循环稳定性，在5 A g⁻¹条件下容量保持率为71.4%。因此，该工作为ZMA界面层修饰提供了新策略，并为AZIBs等储能系统的应用开辟了新可能。
图2. 锌沉积/剥离作用机制
Reversible H+-Lock/Unlock via Enol/Ketone Redox: Parasitic Reactions-Free Zn Anode and High-Performance Aqueous Zn-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202507684
8. Nature Communications：高熵掺杂效应助力快充Nb₂O₅锂离子电池
掺杂是调控材料性能的重要手段，但其成功与否常受离子半径相似性等因素制约。对于硅或钙钛矿等材料，掺杂不仅易于实现，还能显著提升性能。然而，对于Nb₂O₅这类主体晶格结构，实现无相变的掺杂极具挑战。
在此，广东工业大学孙志鹏、徐俊岭，复旦大学王永刚等人提出了一种高熵掺杂策略，通过从20种金属元素（Mg、Ca、Sr、Ba、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Ga、In、Sn、Sb、Y、Mo、La、Ce）中选择10-15种，并在1-3 mol%浓度范围内进行等摩尔比掺杂，成功实现了Nb₂O₅的高熵掺杂（HED-Nb₂O₅），且未引发相变。
实验表明，HED-Nb₂O₅展现出优异的快速充电性能：在40 A g⁻¹的高倍率下，其容量达80 mAh g⁻¹，而未掺杂的Nb₂O₅容量不足25 mAh g⁻¹。通过调控掺杂元素的数量和浓度，我们发现了高熵掺杂的稳定区域，并证明该效应与元素种类无关，而是由元素类型的数量主导。
图1. 电池性能
总之，该工作报道了在难掺杂的快速充电锂离子电池负极材料Nb₂O₅中实现的高熵掺杂效应。通过引入多样化的掺杂元素，作者在特定浓度范围内成功实现了Nb₂O₅的高熵掺杂，并发现该效应能够显著提升材料的电化学性能。
与传统掺杂方法不同，高熵掺杂的核心在于通过增加元素种类来提升系统复杂性，而非依赖单一元素的化学特性。实验证实，HED-Nb₂O₅在40 A g⁻¹的高倍率下容量达80 mAh g⁻¹，且在5 A g⁻¹下循环2000次后仍保持85%的初始容量。
全电池测试中，其与LiNi₀.₅Mn₁.₅O₄正极配对时展现出优异的倍率性能和循环稳定性。因此，该工作提出的高熵掺杂效应不仅为Nb₂O₅的掺杂难题提供了解决方案，还可能为能源材料、半导体、发光材料等领域带来新的研究范式。
图2. 机制探究
High-entropy-doping effect in a rapid-charging Nb2O5 lithium-ion battery negative electrode, Nature Communications 2025 DOI: 10.1038/s41467-025-60186-6