96.1%容量保持率!苏州大学张伟/程涛AFM:无枝晶锂金属负极!

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锂金属负极的实际应用受限于不可控的枝晶生长,这严重影响了电池的安全性和循环性能。传统策略集中于调整电解质组成或界面涂层,但未能从根本上调控纳米尺度的锂沉积行为。

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在此,苏州大学张伟、程涛等人提出了一种通过脉冲正电压预处理实现的静电催化驱动非对称固态电解质界面(SEI)形成方法。该过程诱导电解质组分在锂表面的位点选择性分解,在平坦区域生成富LiF的SEI,而在表面凹坑中形成富Li2O的SEI,从而引导锂优先沉积于凹坑并抑制枝晶生长。

实验与计算研究表明,正电荷界面处PF6阴离子的静电富集加速了其分解,而阴离子贫乏的凹坑区域则促进了溶剂衍生的Li22O形成。采用这种非对称SEI的锂金属负极在1 mA cm−2电流密度下实现了超过350小时的稳定循环,性能显著优于传统SEI。与LiCoO2(LCO)正极配对的全电池在1 C倍率下循环400次后容量保持率达96.1%,而传统SEI仅为56.8%。

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图1. 电池性能

总之,该工作提出了一种创新的非对称界面设计,通过引导锂选择性沉积至表面凹坑,有效抑制枝晶形成并促进均匀锂沉积。利用脉冲正电压预处理,作者在SEI内诱导出成分梯度:凹坑中的Li2O富集区域加速了锂离子传输,而平坦表面的LiF富集区域则施加了更高的扩散势垒。这种离子迁移率的工程化差异使锂优先沉积于凹坑,显著缓解了枝晶生长问题,实现了长期稳定的锂沉积/剥离行为。

非对称SEI负极表现出卓越的性能,在1 mA cm−2电流密度下稳定循环超过350小时,并展现出优异的库仑效率和循环寿命。与LiCoO2正极配对的全电池在1 C倍率下循环400次后容量保持率高达96.1%,远超传统SEI电池的56.8%。

这些结果凸显了非对称界面工程作为变革性策略的潜力,可显著提升锂金属电池的安全性、效率和寿命。因此,该工作为解决锂金属负极枝晶难题提供了可规模化且高效的途径,为下一代高能量密度储能系统的发展开辟了新方向。

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图2. 机制探究

Electrostatic Catalysis-Driven Asymmetric SEI for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202508326

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程涛 教授 2007年至2012年于上海交通大学获得学士、硕士和博士学位。2012年至2015年在美国加州理工学院从事博士后研究。2015年至2018年在美国光合成联合研究中心(加州理工分部)任研究科学家。2018年11月加入苏州大学功能纳米与软物质研究院,被聘为教授、博士生导师。迄今为止共发表SCI论文 90余篇。部分文章发表在Science, Nat. Catal., Nat. Chem. Proc. Natl. Acad. Sci. USA、J. Am. Chem. Soc.、J. Phys. Chem. Lett.、Science等。原创成果曾被选为J. Am. Chem. Soc.内封面插图文章,被J. Am. Chem. Soc. spotlight和 AIP等媒体予以亮点报道和专题评述。受邀担任30余个国际主流学术期刊审稿人。

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张伟,国家海外优青,特聘教授,博士生导师。博士毕业于中国科学院化学研究所,师从万立骏院士、曹安民研究员(杰青);随后在新加坡南洋理工大学从事博士后研究,导师为Xiaodong Chen教授(新加坡两院院士)。研究方向为储能材料表界面化学,包括低温锂电池、全固态电池、电池回收等。主持国家自然科学基金优秀青年基金(海外)、重大研究计划培育项目、国自然青年基金、国家重点研发计划课题、省自然科学基金青年基金、姑苏创新创业领军人才等项目。迄今在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.,CCS Chem.等期刊发表论文40余篇。担任eScience和Carbon Neutralization等期刊青年编委。

 

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