>1480小时!北化工AEM:氰基桥联Cu₃[Co(CN)₆]₂催化剂助力高性能锂-二氧化碳电池

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锂-二氧化碳(Li-CO₂)电池是一种兼具能源存储与环境可持续性的新兴技术,但其缓慢的电化学反应动力学和低导电性放电产物的过度积累导致电池极化大、循环寿命有限。

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在此,北京化工大学陈仕谋、肖莹等人提出了一种新型氰基桥联异金属活性位点催化剂(Cu₃[Co(CN)₆]₂),通过电子局域化调控增强CO₂转化反应动力学。

理论计算与实验证实,氰基桥中的不对称电子分布促进了显著的电子转移,在Cu活性位点的辅助下显著提升了Co活性位点的CO₂吸附能力与催化活性,从而高效驱动CO₂还原与释放反应。基于该催化剂的Li-CO₂电池表现出卓越的循环稳定性(>1480小时)和低过电位(1.18 V @ 300 mA g⁻¹),性能优于现有报道。

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图1. 电池性能

总之,该工作设计了一种电子局域化的氰基桥联异金属催化剂(CoCuCN),成功应用于高效Li-CO₂电池。氰基配体作为关键桥梁构建了Co与Cu活性位点间的电子传输通道,不仅通过电子局域化提升了电化学反应活性,还通过降低关键中间体的吉布斯自由能垒优化了充放电过程中的吸附/脱附路径。所组装的Li-CO₂电池展现出1.18 V的低过电位和超过1480小时的超长循环寿命(300 mA g⁻¹)。

因此,该工作深入揭示了氰基桥联异金属活性位点的催化机制,强调了普鲁士蓝类似物(PBA)框架的结构优势,为开发高性能双金属催化剂提供了创新视角和理论基础。

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图2. 机制探究

Electronic Localization Modulation of the Cyano‐Bridged Cu3[Co(CN)6]2 Catalyst With Heterometallic Active Sites for High‐Performance Li‐CO2 Batteries, Advanced Energy Materials 2025 DOI: 10.1002/aenm.202501001

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陈仕谋,北京化工大学材料科学与工程学院教授,博士生导师。

主要从事锂离子电池、固态电池、钠离子电池、锌离子电池关键材料、储能器件及产业应用等方面的研究。在J. Am. Chem. Soc.; Angew. Chem. Int. Ed.; Adv. Mater.; Energy Environ. Sci.; ACS Nano; Adv. Funct. Mater.等杂志发表SCI论文160余篇,授权国家发明专利30余项。承担国家重点研发计划课题,国家自然科学基金委杰青、优青、面上、重大研究计划培育,中科院纳米先导专项课题,北京市科委重大项目、郑州市重大专项等10余项课题。曾获2014离子液体与绿色过程青年创新奖,2017年中科院百人计划终期考核优秀,2017年入选江苏省双创人才,2018年入选“智汇郑州”国家级领军人才,2019年获得国家自然科学基金委优青项目资助,2023年入选英国皇家化学会会士,2024年获得国家自然科学基金委杰青项目资助。

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肖莹,北京化工大学副教授,主要从事新能源材料与电化学储能领域的研究,聚焦钠离子电池电极材料及电解液的设计合成与应用,以及Li-CO2电池关键材料的构筑与性能优化。

 

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