骆静利院士领衔！深圳大学符显珠/刘建文新发JACS！

钙钛矿因其可调节的结构而成为固体氧化物电池（SOCs）有前景的电催化剂。通过调节自旋可以有效增强其活性/稳定性，但很少有研究能够阐明自旋与活性/稳定性之间的相关性。

2025年6月3日，深圳大学骆静利、符显珠、刘建文在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Unraveling Double-Exchange Effect Coupling Spin Modulation of Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O_6-δ Electrocatalyst for Solid Oxide Cells》的研究论文，Yuanfeng Liao为论文第一作者，骆静利、符显珠、刘建文为论文共同通讯作者。

骆静利，深圳大学全职特聘教授，加拿大国家工程院院士，入选2022-2024年全球前2%顶尖科学家终身科学影响力榜单，且入围爱思唯尔2023年度“中国高被引学者”榜单。1982 年本科毕业于北京科技大学（原北京钢铁学院），1992 年在加拿大麦克马斯特大学获得博士学位，师从Ives教授，并随后从事博士后研究，1995 年进入加拿大阿尔伯塔大学 （University of Alberta）工作，曾任化工及材料工程系教授、加拿大替代燃料电池首席科学家。

骆静利院士长期从事的研究领域包括固体氧化物燃料电池(SOFC)/电解池(SOEC)、碳基等能源分子转化电催化材料、腐蚀与防护等。已在国际顶尖期刊J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Matter、Energy Environ. Sci.等国际顶尖期刊发表论文470多篇。

符显珠，深圳大学教授。2000年本科毕业于湘潭大学，2007年博士毕业于厦门大学，2008-2012年在加拿大阿尔伯塔大学做博士后，曾于中国科学院深圳先进技术研究院工作任研究员、博士生导师。现就职于深圳大学。

符显珠教授从事电化学能源材料与器件（燃料电池，制氢，锂电池，集流体，电合成）及电子材料与制程（电子电镀/化学镀，集成电路/PCB/电解铜箔化学品，导电导热材料）的研究。近5年以通讯作者在Nature Catalysis、Angewandte Chemie、Journal of the American Chemical Society、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials、Nano Energy、Applied Catalysis B: Environmental、Science Bulletin(科学通报)等期刊发表SCI论文100余篇。

刘建文，深圳大学副教授、特聘研究员。博士毕业于香港中文大学，在德国柏林洪堡大学从事博士后研究。现于深圳大学工作。

刘建文副教授的主要研究方向为能源电催化材料的设计与调控。在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊杂志上发表了论文80余篇。

在本文中，作者研究了Sr₂Fe_1.3Ni_0.2Mo_0.5O₆的双交换效应与自旋调制的耦合，该材料作为CO₂还原的阴极，在800℃和1.5 V下展现出2.48 A cm^-2的电流密度以及高稳定性。

基于穆斯堡尔谱学、X射线吸收光谱学和密度泛函理论（DFT）计算，研究揭示了掺杂的Ni诱导了额外的双交换效应，增强了导电性并耦合了自旋调制。

它产生的高自旋Fe⁴⁺（t_2g³e_g¹）具有空置的e_g轨道，这些轨道可以容纳氧的孤对电子的额外电子，从而通过增强CO₂吸附和减弱CO吸附来促进CO₂还原。

这项工作为SOC电催化剂的设计提供了一种通用策略。

图1：Sr₂Fe_1.3Ni_0.2Mo_0.5O₆（SFNM）和Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O₆（SF1.5M）的结构和形貌表征

图2：物理化学表征

图3：电化学性能测试

图4：SFNM的X射线吸收光谱（XAS）表征

图5：穆斯堡尔谱学、DFT计算和机理分析

综上，本研究深入探讨了镍掺杂的钙钛矿电催化剂Sr₂Fe_1.3Ni_0.2Mo_0.5O₆（SFNM）在固体氧化物电池（SOCs）中的应用，特别是其在二氧化碳还原反应中的性能。通过穆斯堡尔谱学、X射线吸收光谱学和密度泛函理论计算等手段，揭示了镍掺杂如何通过双交换效应和自旋调制来增强电催化剂的活性和稳定性。

该研究不仅为设计高性能SOC电催化剂提供了一种通用策略，还深入理解了自旋调制与催化性能之间的关系。通过调节自旋状态，可以优化催化剂的电子结构和反应动力学，为开发新型高效电催化剂提供了理论基础和实验指导。

这种基于自旋调制和双交换效应的策略具有广泛的应用前景。它可以应用于其他钙钛矿材料的改性，以提高其在各种电化学反应中的性能，如氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和甲烷重整等。此外，该策略还可以推广到其他类型的电催化剂和能源转换设备，如质子交换膜燃料电池（PEMFCs）和锂硫电池，有望推动相关技术的发展和商业化应用。

Unraveling Double-Exchange Effect Coupling Spin Modulation of Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O_6-δ Electrocatalyst for Solid Oxide Cells, J. Am. Chem. Soc., 2025. https://doi.org/10.1021/jacs.5c05525