催化/电池/半导体专项计算实战

引言 ORR 计算里，O₂ 和 *OOH 都带有明显的开壳层特征。气相 O₂ 是三重态，吸附后的 *O₂ 可能转为超氧或过氧特征，*OOH 又会同时牵动 O-O 键、H 位点和金属…

带电吸附态常出现在电催化模型里，例如 CO₂⁻、NO₃⁻、OH⁻、O₂⁻ 或带额外电子的极性中间体。直接把吸附物放到 slab 上，再用 NELECT 增减电子，VASP 可以给出…

引言 磁各向异性能（magnetic anisotropy energy, MAE）常由两个磁化方向的总能相减得到。它的量级可能只有每个磁性原子数十微电子伏到数毫电子伏，而单个 V…

引言 碱性 HOR 不只是把 HER 路径反向书写。H₂ 在金属位解离后，表面常同时存在 *H、*OH 或邻近 H₂O 结构；真正决定速率的步骤，可能是 *H 与 *OH 组合生成…

引言 双原子位点的价值不只是把两个单原子放在一起。双位点 O—O 偶联是否成立，取决于两个 *O 能否同时稳定、空间上能否接近，以及偶联步骤是否具有可接受的自由能和活化势垒。相邻金…

引言 吸附构型筛选常被大量局域极小值拖慢：分子取向、表面位点、共吸附水、缺陷邻位和热扰动都会让初始结构数量迅速增加。VASP 的机器学习力场（machine-learned for…

引言 氢溢流不是两个位点吸附能一强一弱就能确认的现象。只有供氢、跨界面和后续去向在同一模型中形成连续路径，DFT 才能验证氢溢流。它包含 H₂ 或质子在供氢位形成 H*、H* 向界…

引言 很多人遇到 VASP 电子步不收敛，第一反应是把 NELM 从 60 改成 100、200，甚至更大。这个动作有时能让少数慢收敛任务跑完，但它不能自动修复电子自洽问题。NEL…

引言 吸附态频率计算结束后，OUTCAR 或 vasprun.xml 里偶尔会出现一个很小的虚频。小虚频本身只说明当前 Hessian 在某个方向上有负曲率，是否影响吸附态自由能要…

引言 HER 里常说 Volmer、Heyrovsky、Tafel 三步，但真正落到 DFT 时，很多人只算了 H* 吸附自由能就停下。Tafel 步不是再算一个 ΔG_H*，而是…

引言 氢键网络当然会改变 HER/OER 中间体稳定性，但它改变的不是同一个量。真空 slab 上的 *OH、*O、*OOH 或 *H 只看到表面原子；显式水层加入后，中间体还会看…

引言 做缺陷、掺杂、二维异质结和表面吸附时，很多人会把超胞做大以后直接改成 Γ 点。这个做法有时完全合理，有时会把吸附能、磁矩、能带边和费米能级都带偏。判断的关键不是“原子数够不够…

引言 非晶氧化物催化剂最难算的地方，不是把晶胞优化到收敛，而是没有一个唯一的晶面可以代表全部表面。RuO₂、IrOₓ、CoOₓ、NiFeOₓ 这类体系在电化学条件下常有无序层、羟基…

引言   自旋密度图经常被放在吸附构型旁边，用来说明活性位附近存在未成对电子、磁矩重新分布或反应物吸附后发生电子态改变。问题在于，等值面颜色本身不能直接给出催化活性排序。黄色和蓝色…

引言 半导体缺陷迁移计算以明确的路径对象为单位。空位、间隙位和反位缺陷在不同电荷态下会有不同局域弛豫；电荷态、端点身份和原子映射必须同时固定。后续端点优化、图像插值和能量读取都围绕…

引言 二维半导体上加外电场，最容易出现两个结果各说各话：能带图显示 VBM 或 CBM 移动，吸附自由能又给出另一个排序。真正要比较的是同一组场强、同一方向、同一真空参照下，带边、…

引言 ORR 可以走 4e− 路径生成 H2O，也可以走 2e− 路径生成 H2O2。DFT 里真正要分清的不是自由能图画几条线，而是 *OOH 形成后 O-O 键是保留、脱附，还…

Li-S 电池里评价催化剂，常会把多硫化锂吸附能、Li2S 生成自由能和 Li2S 分解势垒分开讨论。成核过程却同时要求三件事：中间体能在表面保持足够停留，Li/S 物种能沿相邻位…

引言 电场计算不是把电位效应全部算出来。外加电场通常回答一个更窄的问题：当界面附近存在定向静电作用时，吸附能、偶极矩、构型取向和电荷分布会怎样变化。电场计算能说明极性环境的趋势，但…

引言 热催化反应和电化学自由能图最大的差别，是温度、压力和气相分子熵不能被随意略去。VASP 给出的总能通常接近 0 K 电子能，不能直接当作目标温度下的 Gibbs 自由能。热催…