1. Energy & Environmental Science：过渡金属氧化物层间及层内离子势调控助力钠离子电池

尽管层状氧化物被认为是钠离子电池（SIBs）极具前景的正极材料，但其较差的晶体结构稳定性和缓慢的Na⁺扩散动力学严重限制了其在高电流倍率下的循环性能。

在此，北京航空航天大学杨树斌、杜志国等人提出了一种高效的离子势调控策略，通过选择性将不同离子势的阳离子引入层状氧化物的过渡金属（TM）层和Na层，成功制备出具有晶格稳定性和优异Na⁺扩散动力学的材料。

与高离子势阳离子（Φ > 28.99 nm⁻¹）的掺杂不同，向TM层引入低离子势阳离子（如Li⁺，13.16 nm⁻¹）可促进晶格O²⁻周围电子云向TM离子的离域，从而构建独特的O-TM-O互锁构型，同步提升TM离子和晶格O²⁻的稳定性。

同时，向Na层引入K⁺（7.25 nm⁻¹）等低离子势阳离子（Na⁺为9.80 nm⁻¹）可减弱K⁺-Na⁺静电相互作用，显著降低Na⁺扩散过程中的排斥力。这些特性不仅强化了TM层的骨架结构，还促进了Na⁺的层间扩散。基于此，该材料在SIBs中实现了50 C倍率下78.7 mAh g⁻¹的优异倍率性能和长达2000次的循环稳定性。

图1. Na⁺扩散动力学研究

总之，该工作通过选择性向P2型Na₀.₆₇Ni₀.₃₃Mn₀.₆₇O₂（NaNM）的TM层和Na层引入低离子势阳离子，提出了一种高效的离子势调控策略。向TM层掺杂低离子势（13.16 nm⁻¹）的Li⁺形成了稳定的O-TM-O互锁构型，显著提升了晶体结构稳定性；而向Na层引入低离子势（7.25 nm⁻¹）的K⁺则减弱了K⁺-Na⁺静电相互作用，从而加速了Na⁺的层间扩散动力学。

基于这种独特的结构设计和优化的Na⁺传输性能，该材料在SIBs中实现了高达50 C的倍率性能和2000次循环的长寿命。因此，该工作为通过理性调控层状氧化物层间及层内离子势来定制其物理化学性质提供了新思路，在先进钠离子电池中具有广阔应用前景。

图2. 电池性能

Ionic Potential Modulation in and between Layers of Transition Metal Oxides towards Ultrahigh-Rate Sodium Storage, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee01792k

2. Advanced Materials：离子/电子双调控克服无钴富锂锰基正极材料的动力学限制

富锂锰基氧化物（LRMO）因其高比容量和成本效益，被认为是下一代锂离子电池的理想正极候选材料。通过设计无钴LRMO可进一步降低成本，但其缓慢的动力学特性导致容量和倍率性能远逊于含钴材料。

在此，北京大学潘锋、李彪，深圳大学胡江涛，南方科技大学曾林等人证实无钴LRMO（Li₁₋ₓNi₀.₂Mn₀.₆O₂）的动力学限制源于高电压（>4.5 V vs. Li⁺/Li）下过渡金属（TM）迁移引发的结构无序和不可逆氧氧化还原过程。为此，作者通过表面晶格中引入Na⁺/F⁻梯度掺杂策略，成功缓解了上述问题。

该设计不仅将放电电压提升约0.2 V（1 C倍率下），还显著改善了循环稳定性（25°C下1 C倍率400次循环容量保持率95.1%；45°C下0.5 C倍率300次循环保持率80.9%）和倍率性能（5 C下容量≈150 mAh g⁻¹）。理论计算与表征表明，Na⁺/F⁻梯度掺杂通过抑制TM迁移、稳定晶格氧、扩展Li层间距并提升电子电导率，有效释放了无钴LRMO的动力学限制，为高容量正极设计提供了新思路。

图1. 电池性能

总之，该工作揭示了Li₁₋ₓNi₀.₂Mn₀.₆O₂动力学受限的根源——高荷电状态（SOC）下的结构转变（图5f）。Na⁺/F⁻共掺杂通过增强O 2p轨道键合、抑制TM迁移，显著减少了高SOC下的相变，从而优化了界面动力学。此外，Na⁺扩展Li层间距与F⁻提升电子电导率的协同作用，使材料展现出卓越的倍率性能和循环稳定性。

基于此策略制备的无钴LRMO在石墨全电池测试中表现优异：25°C下1 C倍率400次循环容量保持率95.1%，45°C下0.5 C倍率300次循环保持率80.9%。因此，该工作为无钴LRMO在电网储能和电动汽车等领域的应用提供了可行路径。

图2. 机制分析

Unleashing the Kinetic Limitation of Co‐Free Li‐Rich Mn‐Based Cathodes via Ionic/Electronic Dual‐Regulation, Advanced Materials 2025 DOI: 10.1002/adma.202504642

3. Advanced Functional Materials：氧空位纳米线调控固态电解质助力锂金属电池

固体聚合物电解质（SPE）在锂离子电池和固态电池中扮演着关键角色。它们的分类包括醚基、酯基、腈基和聚偏二氟乙烯材料，具有良好的离子导电性和设计灵活性。基于聚偏氟乙烯（PVDF）的固态电解质在锂金属电池中面临离子传输缓慢和界面不稳定的关键挑战，这些问题因晶体刚性和残留有机溶剂而加剧。

在此，宁夏大学何力军，中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟、窦浩桢、罗丹等人设计了一种复合固态电解质（M_3−xPVH），将富含氧空位的纳米线集成到PVDF-HFP基体中，从而建立了丰富的连续离子传输路径和定制化的离子微环境。富含氧空位的MoO_3−x纳米线（SNWs）不仅促进了聚合物链的柔韧性并捕获Li⁺以形成连续离子传输路径，从而获得7.58×10⁻⁴S cm⁻¹的高离子电导率，还能选择性结合二甲基甲酰胺（DMF）以定制离子微环境，加速Li⁺去溶剂化并增强界面稳定性。

此外，富含氧空位的纳米线通过电荷排斥作用排斥阴离子并促进阴离子分解，从而形成富含无机物的固态电解质界面（SEI）。值得注意的是，锂金属负极实现了超长循环（0.1 mA cm⁻²下>8000小时），并与高压正极NCM811配对表现出优异的性能。

图1.电解质结构表征

总之，该工作开发了一种具有连续离子传输通道和可调离子微环境的复合固态电解质。丰富的连续离子通道与分段迁移的协同作用实现了高效的离子传输。富含氧空位的纳米线（约1纳米）最大限度地减少了体相中的离子传输“死区”，建立了连续的离子传输高速公路，同时重构了聚合物结构以诱导晶相转变，从而增强了聚合物链的迁移能力。

氧空位与界面吸附位点的协同作用通过强化学耦合实现了对Li⁺-DMF相互作用的精确调控。这种双重调控机制加速了锂离子的去溶剂化动力学，提高了离子电导率，同时抑制了溶剂共嵌入。

此外，带负电的氧空位环境通过电荷排斥促进了TFSI⁻在界面处的解离，形成了致密且富含无机物的超薄SEI层，有效抑制了界面副反应。因此，M_3−xPVH电解质在室温下实现了7.58×10⁻⁴S cm⁻¹的离子电导率，使锂金属负极能够稳定循环超过8000小时，并表现出与高压NCM811正极的优异兼容性。因此，该项工作通过协同调控材料维度和缺陷化学，为设计高性能固态电解质开创了一种新策略。

图2. 电池性能

Oxygen Vacancy Nanowires Regulate the Continuous Transport Pathways and Customized Ionic Microenvironment of Solid‐State Electrolytes for Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202509717

4. Advanced Functional Materials：添加剂介导界面层中锌离子的吸附-解吸平衡实现超稳定锌金属电池

结构可调的有机电解质添加剂在提升锌负极稳定性及推动水系锌离子电池（AZIBs）实际应用中具有关键意义。然而，尽管已有大量添加剂被报道可有效抑制锌负极的副反应，但关于有机添加剂分子结构如何调控锌离子界面化学的基础理解仍显不足。

在此，南京理工大学朱俊武、熊攀等人通过对比两种结构相似的吸附性有机添加剂，阐明了吸附-解吸平衡在调控锌离子界面传输动力学中的关键作用。与吡啶-2-羧酸（PDCA）相比，哌啶-2-羧酸（PPCA）因其优化的吸附构型和增强的电荷再分布效应，展现出更优异的加速锌离子穿越负极/电解质界面传输的能力。此外，PPCA层通过形成贫H₂O环境，实现了均匀的锌离子通量，从而降低了浓度极化并抑制了副反应。

基于此，添加PPCA的Zn||Zn对称电池在1 mA cm⁻²和1 mAh cm⁻²条件下实现了超过4300小时的超长循环寿命，而Zn||Cu电池在1500次循环后仍保持99.8%的高库仑效率，显著优于PDCA添加剂体系。

图1. 机制分析

总之，该工作通过对比两种不同结构的功能性添加剂PDCA和PPCA，发现PPCA分子与锌离子的结合作用较PDCA更温和，从而维持了电极/电解质界面处锌离子的吸附-解吸平衡，确保了锌离子的均匀沉积。同时，PPCA分子排斥活性水分子，形成贫H₂O环境，进一步减少了副反应的发生。

结果表明，添加PPCA的Zn||Zn对称电池在1 mA cm⁻²和1 mAh cm⁻²条件下实现了超过4300小时的循环寿命，在5 mA cm⁻²和5 mAh cm⁻²条件下也达到了1800小时。Zn||Cu电池的循环性能显著提升，1500次循环后平均库仑效率高达99.5%。此外，Zn||ZVO全电池在500次循环后容量保持率为85.8%。因此，该项工作为实现高度可逆且稳定的锌负极提供了一种有前景的界面化学调控策略。

图2. 电池性能

Ultra‐Stable Zinc Metal Batteries Enabled by Adsorption‐Desorption Equilibrium of Zinc Ions at the Additive‐Mediated Interfacial Layers, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202509433 

5. Angewandte Chemie International Edition：锂金属立方Wulff结构的取向电沉积

锂（Li）金属的电沉积是高能量密度可充电锂电池的关键过程。电沉积过程中锂沉积的形貌决定了沉积/溶解反应的可逆性，从而显著影响锂金属电池的性能与安全性。通过调控沉积过程的热力学和动力学，目前已实现半球状、颗粒状、柱状及须状等多种形貌。然而，与体心立方（BCC）结构匹配的本征锂沉积结构仍未被探索。

在此，南开大学陈军、张凯等人首次通过调控负极界面和优化沉积压力，成功实现了以（100）晶面为主要暴露面的立方锂沉积的精确控制，并揭示了动力学驱动的形貌演变及基底诱导的外延生长机制。这些发现将晶体生长的热力学理论与界面工程相结合，不仅填补了锂金属立方Wulff构型的空白，还为金属电极形貌调控提供了新范式。

图1. Li沉积结构

总之，该工作系统探究了固态电解质界面（SEI）和压力对锂金属电沉积结构的影响。结果表明，低堆叠压力下电化学形成的SEI能够促进锂金属负极上多面体立方锂晶粒的均匀生长，从而弥合了Wulff结构理论预测与实验观察之间的长期差异。此外，这项工作为调控锂沉积的结晶取向和形貌开辟了新途径，为先进锂金属电池的设计提供了重要见解。

图2. 不同晶面锂电极上的外延沉积

Epitaxial Electrodeposition of Lithium Metal in Cubic Wulff Structures, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202506119

6. Angewandte Chemie International Edition：“‘刚外柔内’设计实现高电压聚醚电解质用于准固态电池”

聚醚电解质因其高锂离子电导率和优异的界面接触性能而备受关注，但其在高电压锂金属电池中的进一步应用受限于电解质及电解质/电极界面的不稳定性。

在此，福州大学张久俊、廖灿、郑云等人报道了一种基于“刚外柔内”设计的新型高电压聚醚电解质（RS-PE），其以三维含氟网络为刚性外壳框架，内部则通过增强的Li⁺-阴离子配位形成独特的溶剂化结构作为柔性内核。该电解质在25°C下离子电导率达1.13 mS/cm，Li⁺迁移数为0.85，电化学稳定窗口扩展至5 V以上。此外，这种设计还能诱导形成亲盐疏溶剂的界面膜，稳定电解质/电极界面。

基于RS-PE的Li||Li对称电池可稳定循环超过4000小时，与4.6 V Li||LiNi₀.₆Co₀.₁Mn₀.₁O₂（NCM811）准固态电池（QSSB）匹配时，展现出优异的容量和循环性能。同时，4.3 V Li||LiNi₀.₅Co₀.₂Mn₀.₃O₂ QSSB的库仑效率接近100%，600次循环后容量保持率达95.4%；4.5 V Li||NCM811 QSSB在1C倍率下400次循环后容量保持率超过96.3%。

图1. 电解质制备及结构表征

总之，该工作开发了一种基于“刚外柔内”设计的新型高电压聚醚电解质（RS-PE），其以三维含氟网络为刚性外壳，内部通过增强的Li⁺-阴离子配位形成柔性溶剂化结构。该电解质表现出卓越的电化学性能，包括25°C下1.13 mS/cm的高离子电导率、0.85的Li⁺迁移数以及5.04 V的宽电化学稳定窗口。

此外，RS-PE能诱导形成亲盐疏溶剂的界面膜，促进富含无机成分的稳定SEI/CEI层生成。基于此，Li||RS-PE||Li对称电池实现了超过4000小时的超长循环稳定性；与NCM811正极匹配的电池在4.5 V甚至4.6 V高截止电压下仍保持近100%的库仑效率和优异的长期循环容量保持率。单层及五层软包电池也展现出优异的循环性能和安全特性。因此，该工作为高能量密度、高安全性二次电池的电解质及界面设计提供了新思路。

图2. 电池性能

“Rigid Exterior, Soft Interior” Design Enables High‐Voltage Polyether Electrolytes for Quasi‐Solid‐State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202502728

7. ACS Nano：限域调控层状界面增强介电环境用于锂金属电池

天然固态电解质界面（SEI）通常由复杂成分和无序结构组成，导致锂离子（Li⁺）脱溶剂化缓慢和沉积不均匀，进而引发不可控的电解质分解和锂枝晶生长。

在此，北京理工大学陈人杰、罗冲等人通过限域调控聚合物链构象，设计了一种具有增强介电环境的层状筛分界面，有效解耦了Li⁺脱溶剂化与沉积过程。该层状界面选择性筛分溶剂分子，促进Li⁺脱溶剂化并增强锂盐解离；其纳米限域通道加速离子传输，确保均匀分布并提升机械稳定性。

采用该界面的锂金属负极在2 mA cm⁻²下实现了超过2000小时的稳定剥离/沉积循环。此外，基于该界面组装的LiFePO₄/Li和NCM811/Li电池均表现出优异的可逆容量和循环性能。

图1. G-PVTC中增强的介电环境及其对锂盐解离的促进作用

总之，该工作开发了一种基于限域调控介电环境的新型层状界面（G-PVTC），以解决锂金属电池中天然SEI的固有挑战。该界面通过可调层间距选择性筛分溶剂分子，同时利用限域增强的介电环境调控聚合物链构象（TTTT相），加速锂盐解离并促进Li⁺快速传输与均匀沉积。

这种创新结构展现出卓越的机械稳定性和电化学性能：锂对称电池在2 mA cm⁻²下稳定循环超过2000小时；LiFePO₄/Li和NCM811/Li全电池分别实现1000次（0.5C）和300次（1C）循环的高容量保持率（83.9%和84.5%）。层状界面的限域调控机制为优化Li⁺脱溶剂化与沉积过程提供了新思路，推动了高能量密度锂金属电池的实际应用。

图2. 电池性能

Confinement-Regulated Lamellar Interphase with Enhanced Dielectric Environments for Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2025 DOI: 10.1021/acsnano.5c04491

8. Nature Communications:新型有机电极助力高功率和长循环应用

在高功率条件下提升电极的耐久性对于发展高功率二次电池至关重要。尽管已有多种优化策略用于缓解电极结构退化，但普通电极在高电流长时间循环下的性能仍不可避免地恶化。

在此，华侨大学陈宏伟团队报道了一种适用于多孔有机框架电极的容量刷新策略。通过间歇性施加低电流，可有效释放被困在框架内的失活离子，从而恢复电极容量。重要的是，这种容量刷新过程可周期性重复进行。该框架电极因此在20 C（6 A/g）的高倍率下实现了超过60,000次循环的超长寿命，并基于活性材料提供了28 kW/kg的比功率。

图1. 有机框架通道中的离子捕获现象

总之，该工作报道了离子型有机框架电极中可逆的容量刷新现象。在高倍率循环下，工作离子可能因多孔阳离子骨架的空间和次级限域效应而被困在框架内形成离子对。

研究表明，刷新是一个动力学控制的过程，通过低电流可有效解离这些离子对。得益于这种可重复的刷新策略，AP-FW电极在20 C（6 A/g）的高倍率下实现了60,000次的长循环寿命，同时基于活性材料提供了554 Wh/kg的比能量和28 kW/kg的比功率。因此，该项工作不仅展示了多孔离子型有机电极在高功率、长循环应用中的潜力，也为未来有机电极的设计提供了重要启示。

图2. 刷新过程的材料要求与性能提升

Refresh organic electrodes for high-power and long-cycle applications, Nature Communications 2025 DOI: 10.1038/s41467-025-60355-7