随着锂离子电池（LIBs）难以满足日益增长的能源需求，锂金属电池（LMBs）因其锂金属负极的高理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和极低的氧化还原电位（-3.04 V vs. 标准氢电极）而成为一种有吸引力的替代品。然而，锂金属负极的实际应用受到锂枝晶形成、有机液态电解液的易燃性和泄漏风险等问题的限制。
在此，中南大学吴飞翔、吉首大学吴贤文、西安交通大学刘梦婷等人提出了一种填料改性的PEO来解决这些挑战。填料TIO（掺杂了In₂O₃的SnO₂）富含氧空位，可作为路易斯酸与TFSI⁻相互作用，释放更多的Li⁺，从而实现更高的离子电导率和Li⁺迁移数。
此外，TIO中的Sn⁴⁺/In³⁺可与锂金属形成合金相，促进Li⁺在SEI中的沉积和传输。基于此，使用填料改性PEO的Li//LiFePO₄电池展现出约140 mAh g⁻¹的可逆容量和92%的优异容量保持率，800个循环后在0.2 C下仍能保持。
重要的是，TIO与PEO链上的羟基和α-C上的H原子相互作用，降低了PEO的反应性，并将其分解电位扩展到4.75 V。由于在高电压循环中抑制了氧化分解，填料改性的PEO使Li//LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂电池在0.5 C下、高截止电压4.3 V时，实现了170 mAh g⁻¹的出色初始容量，并在200个循环后保持70%的容量保持率。
图1. 界面分析
总之，该工作开发了一种通过双金属氧化物填料TIO改性的先进全固态锂金属电池电解质，实现了显著增强的抗氧化降解能力和界面稳定性，展现出优异的可逆放电容量、超长的循环寿命以及出色的容量保持率。得益于TIO中丰富的氧空位，该填料能够与TFSI⁻结合释放更多Li⁺，从而提高锂离子载体浓度，实现60℃时0.21 mS cm⁻¹的高离子电导率和0.33的锂离子迁移数。
此外，TIO中的In³⁺和Sn⁴⁺可与锂金属反应生成Li₂O以及相应的金属（In⁰和Sn⁰），这些金属进一步与锂金属反应形成Li-Sn和Li-In合金。这些合金促进了锂离子的沉积，并加速了锂离子通过SEI的传输。基于此，使用TIO改性PEO的Li//LFP电池以及Li//NCM811电池均展示出优异的性能。因此，该工作为促进先进固态电池的发展提供了新的方向。
图2. 电池性能
Reinforced Anti-Oxidative Degradation and Interface Stabilization in Bimetal Oxide Filler-Based PEO Electrolytes for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202504306
吴飞翔，中南大学教授/博士生导师，升华学者（拔尖岗），冶金+前沿科学中心副主任，增值冶金湖南省重点实验室副主任。国家海外高层次青年人才(2019年初入选), 德国洪堡学者，湖南省杰青，湖南省科技创新领军人才，材料领域顶尖期刊Materials Today副主编，全球前2%顶尖科学家榜单入选者 （2023年、2024年），2022 Energy and Fuels Rising Stars，小米青年学者。
吴贤文，博士、教授、博士生导师。现担任吉首大学锰锌钒产业技术湖南省2011协同创新中心主任、低碳能源化学与物质绿色合成湖南省高校科技创新团队负责人。2013-2014年度加拿大滑铁卢大学博士后研究员(合作导师：陈璞院士)。湖南省自然科学二等奖获得者、科睿唯安全球高被引科学家、全球前0.05%顶尖科学家。入选了湖南省杰青、湖湘青年英才、湖南省青年骨干教师以及中组部“西部之光”访问学者(合作导师：陈军院士)。湖南省一流本科课程负责人、湖南省第二届优秀研究生导师团队负责人、湖南省“三区”科技人才。
刘梦婷 西安交通大学 助理教授
研究领域
1、钠离子电池关键正极电极材料研制
2、锂硫电池正极材料开发
3、二次电池电极-电解液界面研究
4、新型二次电池体系探究
5、废旧锂离子电池回收与修复