高达70%!大连理工贺高红,最新ACS Energy Letters!

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与无机电解质相比,固态聚合物电解质(SPE)具有高柔韧性和无缝界面接触的优点,但仍然面临着相对较低的Li+电导率和较窄的电化学窗口等问题。

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在此,大连理工大学贺高红团队通过将具有单面电子导电性的聚丙烯腈(PAN)/碳纳米管(CNT)膜与原位聚合的离子导电聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)/碳酸乙烯酯(EC)/碳酸二甲酯(DMC)/双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)复合,构建了Janus固体电解质PAN/CNT@PEDL。

其中,离子导电面(PAN@PEDL)负责传输Li⁺并隔离正负极,而兼具离子-电子双导电特性的另一面(PAN-CNT@PEDL)可同步传导Li⁺和电子,引导锂在其内部及与锂负极的界面定向沉积,而非刺穿电解质。该Janus电解质在30°C下具有3.48 mS cm⁻¹的高离子电导率和定向锂沉积能力,使Li||Li和LiFePO₄||Li电池均表现出优异的循环性能。

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图1. 电解质的制备

总之,该工作提出了一种新型Janus固体电解质策略,通过将Janus膜PAN/CNT与原位聚合的PEDL复合,构建了PAN/CNT@PEDL电解质。该Janus膜通过在一侧PAN纳米纤维中引入CNT,赋予电解质双面异质特性:一面为离子导电(PAN@PEDL),另一面为离子-电子双导电(PAN-CNT@PEDL)。这种设计使电解质在30°C下实现3.48 mS cm⁻¹的高离子电导率,并通过双导电面同步传输Li⁺和电子,引导锂在其内部及与负极界面定向沉积,而非无序枝晶生长。

实验表明,Li||Li电池在0.2 mA cm⁻²下稳定循环660小时,LiFePO₄||Li电池在0.5 C倍率下循环650次后容量保持率达70%。此外,组装的软包电池在折叠和切割状态下仍能点亮LED,展现了其柔韧性和安全性。因此,该工作为兼具高离子电导率和定向锂沉积能力的固态电解质设计提供了新范式,推动了高安全、高性能锂金属电池的发展。

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图2. 电池性能

Janus Solid Electrolyte with Ionic and Electronic Dual Conductive Face Guiding Lithium Deposition Oriental To Connect with Lithium Metal Anode, ACS Energy Letters 2025 DOI: 10.1021/acsenergylett.5c00495

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贺高红 大连理工大学教授、博士生导师。国家杰出青年基金获得者,国家级人才特聘教授,“精细化工全国重点实验室”主任,教育部“智能材料化工前沿科学中心”执行主任,第八届国务院学科评议组成员,国家基金委“创新研究群体”负责人,中国石化联合会“创新群体”负责人,享受国务院政府特殊津贴,国家有突出贡献专家,“新世纪百千万人才工程”国家级人选,中国化工学会会士,“兴辽英才计划”杰出人才,辽宁省优秀专家、杰出科技工作者,辽宁省教学名师。

 

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