华东理工大学李春忠团队，最新AFM！

过氧化氢(H₂O₂)是一种非常重要的化学物质，在环境、工业和能源应用中得到广泛应用。通过氧还原将O₂直接电化学还原为H₂O₂是蒽醌和氢氧化物直接合成方法的最佳和有效替代方案。

氧还原反应(ORR)有两种反应途径：一种是通过2e^–ORR将O₂还原为H₂O₂；另一种是通过4e^–ORR将氧还原为H₂O。在碱性环境中，2e^–ORR的反应步骤如下：1. O₂+H₂O+e^–+*→*OOH+OH^– (涉及O₂的活化过程，随后是H₂O解离反应产生活性氢(*H)，2.*OOH+e^–→HO₂^–+*(从催化剂表面解吸中间体)。*OOH中间体的吸附和解吸对于高效生成H₂O₂至关重要。

目前，许多研究人员更多地关注于合理调节*OOH的吸附能，以驱动反应沿双电子途径进行。然而，*OOH中间体的形成过程相对较少被研究，特别是*H对*O₂的加氢过程。

近日，华东理工大学李春忠、朱以华和沈建华等制备出具有Lewis酸碱对(FLPs)活性位点的Bi-TiO_2-x纳米催化剂，其中具有电子缺陷特性的Bi单原子作为Lewis酸(LA)位点，环绕氧空位(O_V)的O原子作为Lewis碱(LB)位点。实验结果表明，Bi-TiO_2-x纳米催化剂对H₂O₂表现出异常高的选择性，在0.2-0.6 V_RHE的电压范围内，H₂O₂的选择性高达96.5%。

值得注意的是，在流动池中，该催化剂在-50 mA cm^-2电流密度下的H₂O₂选择性达到93.9%，产率为1.56 mol g_catal.^-1 h^-1，在54小时耐久性试验中，H₂O₂选择性和产率未发生明显下降。

原位光谱表征和理论计算表明，由于Bi单原子的强LA，O₂在Bi-TiO_2-x表面被激活，而H₂O被增强的FLPs解离成*H，并被O_V附近O原子吸附。在这个过程中，电能作为质子偶合电子转移反应的驱动力，促进*OOH中间体的形成和进一步反应生成H₂O₂。

这种机制不仅提高了H₂O₂的选择性和产率，而且展示了质子和电子转移在电催化过程中的协同作用，这对电催化剂的设计和优化至关重要。此外，通过与阳极乙二醇氧化反应耦合，进一步降低了反应能耗，提高了2e^–ORR性能，H₂O₂选择性高达98.9%，产率高达3.02 mol g_catal.^-1 h^-1。

综上，该项研究不仅为高效2e^–ORR催化剂的设计提供了新的思路，还为碱电解合成H₂O₂提供了一种节能的设计方案，具有潜在的应用价值。

Frustrated lewis pairs boosting electrochemical production of hydrogen peroxide on Bi-TiO_2-x nanocatalysts. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202504833