随着电动交通和电子设备对更高能量密度的需求不断上升，高性能固态锂金属电池的开发成为实现这一目标的关键技术之一。然而，循环过程中锂的不均匀沉积/剥离易导致非活性锂累积，严重影响电池性能。虽然已有多种界面工程手段提出以缓解此问题，但大多数研究侧重于通过机械屏障抑制锂枝晶，忽视了固态电解质电子结构在促进电荷转移和激活非活性锂中的作用。
在此，云南大学郭洪团队提出了一种融合非活性锂活化与界面工程的创新型固态电解质体系。通过构建富含催化位点的Ti-Co双金属MOF主体膜，实现对非活性锂的有效激活，并借助原位聚合策略优化其与电极界面的接触，提升界面稳定性与离子通道连续性。
该体系利用自发氧化还原过程调控Li⁺的局部配位环境，促进界面电荷转移与离子迁移动力学，从而显著提升电活性Li⁺的利用效率。原位红外和拉曼光谱结合DFT计算揭示其与Li⁺的相互作用及Co位的催化转化机制。
得益于这一设计，Li||Cu电池实现97%的高Li⁺平均利用率，非对称电池在1 mA cm-2下稳定运行1000小时，极化电压较低，展现出优异的循环性能。与多种正极材料匹配也表现出稳定和高可逆性，特别是NCM90电池在0.1 C倍率下实现225.7 mAh g-1的高可逆容量，在1 C下保持200圈稳定循环。
图1. MOF(Co-Ti)的电子结构和局域配位情况
总之，该工作提出“激活非活性锂”策略，构建了基于MOF(Co-Ti)主体膜的复合凝胶电解质体系。MOF膜富含Co-Ti位点，形成均一面内孔隙结构，提供大量催化活性位点，减少活性Li⁺向非活性锂转化，提升界面电荷转移动力学和Li⁺利用效率。原位FTIR、拉曼光谱及DFT计算证明MOF与Li⁺存在电子相互作用，增强氧化还原活性。
该复合固态电解质电化学稳定性优异，在1 mA cm⁻²电流密度下可稳定运行超1000小时，与高压NCM90正极适配性良好，全电池室温下循环200圈性能优异，展现出实用化潜力，为抑制非活性锂和设计高性能电解质体系提供了新思路。
图2. 电池性能
Tuning electronic structure of MOF-based solid-state electrolytes to activate dormant lithium and facilitate ion transport kinetics towards lithium metal batteries, Energy & Environmental Science 2025 DOI: 10.1039/d5ee00545k
郭洪 云南大学教授，博士生导师，博士后合作导师，享受云南省政府津贴的专家学者，云南大学东陆学者，中国硅酸盐学会固态离子学分会理事（CSSI），国际能源与电化学科学研究院（IAOEES）理事，国际电化学会（ISE）会员。主要从事电化学储能及环境催化研究。以第一作者及通讯作者在PNAS, Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Angew Chem. Int. Edit.等学术期刊发表论文150余篇，引用超过7000次。