中南/湘大AFM：同时稳定正负极界面的氢键功能化溶剂化单元

2023年10月15日下午3:34 • 顶刊解读 • 阅读 10

中南/湘大AFM：同时稳定正负极界面的氢键功能化溶剂化单元

尽管温和的水系电解质赋予锌离子电池超越锂离子电池的内在安全性，但无论是不可逆的锌沉积和与负极或正极物质溶解的相关腐蚀，都严重限制了它们的循环稳定性，尤其是在低电流密度下。

中南大学梁叔全、方国赵、湘潭大学Lanyan Li等在麦芽糖基混合电解质中构建了氢键功能化的大量溶剂化单元，它可以同步调节双边界面化学，因此即使在低电流下循环，也可以获得超长寿命的水系锌离子电池。

中南/湘大AFM：同时稳定正负极界面的氢键功能化溶剂化单元

图1. 氢键功能化溶剂化单元的示意图及其在正负极双边界面上的同步调节行为

多羟基有机物的参与建立了大量的溶剂化配位鞘，并通过氢键限制功能化降低了原始水分子的活性。对于锌负极，由强配位溶剂化结构和伴随的3D-2D缔合阻碍效应引起的过电位升高使锌离子以平滑均匀的方式沉积。相应的对称电池分别在0.5或 0.05 mAh cm^-2的面积容量下持续循环长达1200小时。此外，游离水分子受到官能化氢键的限制，大大抑制了水衍生的HER和副产物的产生，平均CE达到98.9%。

中南/湘大AFM：同时稳定正负极界面的氢键功能化溶剂化单元

图2. 氢键功能化溶剂化单元对负极沉积的影响

在正极界面，这些锌离子基团主要在嵌入之前经历脱溶剂化行为，并结合官能化鞘对水分子的约束。对于正极界面，大量的溶剂化单元避免了钒溶解导致的结构坍塌，并在循环过程中保持较低的界面活化能，保留的低界面活化能可以成为维持氧化钒晶体框架、避免可能的结构坍塌或水参与的寄生反应以及确保即使在长时间循环后界面的完整相和形态的令人信服的证据。

利用上述功能化溶剂化模块在双边界面进行电化学调节，全电池表现出非凡的循环稳定性，即使在50 mA g^-1的极低电流密度下连续运行400次循环后仍保持其初始容量值的 84.2%，而CE始终保持在99%以上。此外，软包电池的优化能量密度可达到82.7 Wh kg^-1以上，在50 mA g^-1时的容量损失低至每循环0.032%。这项工作为稳定的水系电池的经济和环保电解质提供了一个新的视角。

中南/湘大AFM：同时稳定正负极界面的氢键功能化溶剂化单元

图3. 全电池性能

Hydrogen Bond-Functionalized Massive Solvation Modules Stabilizing Bilateral Interfaces. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112609

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