钠离子电池(SIBs)凭借资源丰富、成本低和安全性高等优势备受关注,但其低能量密度(<160 Wh kg-1)和充电速度慢制约了应用发展。基于此,过渡金属硫属化物(TMC)因其高比容量(基于多电子转化机制)和抑制枝晶的高工作电压,成为快充负极研究热点。

在此,美国阿贡国家实验室徐桂良,厦门大学叶美丹,华侨大学付芳等人借鉴高熵策略和形貌调控的方法,开发了高熵分级微/纳米结构硒化硫Cu0.88Sn0.02Sb0.02Bi0.02Mn0.02S0.9Se0.1(HESSe)作为快充负极材料。多种阳离子的引入改善了HESSe材料的物理和化学性质,表现出增强的鸡尾酒效应。华侨大学2021级研究生张声锋、2019级研究生付晓光和美国阿贡国家实验室博士后左文华为论文的共同第一作者。
具体而言,当HESSe用作钠离子电池负极材料时,在30A g-1的电流密度下经过10000次循环后,可逆比容量为325mAh g-1。在100A g-1的高电流密度下,HESSe仍能达到365.7mAh g-1的比容量,快速充电时间仅为13 s。
此外,HESSe在锂金属电池中展现出潜力,在30 A g-1的特定电流下表现出37 s的快速充电能力。全面的结构表征和电化学测试证实了鸡尾酒效应的起源,即Na+快速动力学,较低的扩散能垒,稳定的晶体结构和化学稳定性的HESSe,抑制了副反应并减轻了晶格应力,从而全面展现了熵稳定和熵驱动的快速充电效应。

图1. HESSe电极在Na+存储过程中的结构演变
总之,该工作通过高熵掺杂和形貌调控策略开发出高熵硫硒化物(HESSe)电极材料,在钠离子电池负极应用中展现出卓越性能:在30 A g-1电流密度下稳定循环10000次,容量保持325 mAh g-1,且能在13秒内完成快充(100 A g-1时容量达365.7 mAh g-1)。其成功源于材料的高构型熵,使晶体结构稳定、离子扩散势垒低,并有效抑制与电解液的副反应。
因此,该工作为发展快充、长寿钠离子电池负极材料提供了新思路,推动了钠离子电池技术进步,且在锂金属电池正极材料应用中也显示出良好前景,对高熵材料在电化学储能领域的研究具有重要参考价值。

图2. HESSe正极对锂金属电池的存储性能
High-entropy sulfoselenide as negative electrodes with fast kinetics and high stability for sodium-ion batteries, Nature Communications 2025 DOI: 10.1038/s41467-025-59078-6
徐桂良,现任阿贡国家实验室研究员。本科和博士毕业于厦门大学,美国阿贡国家实验室博士后。在高性能储能电池(锂离子电池、钠离子电池、锂硫电池、固态电池)设计和材料合成领域拥有超过15年的研究经验。同时,通过应用包括同步辐射表征在内的先进表征手段,对储能电池深层的构-效关系展开机理研究继而指导新型电池材料的设计和合成以提高电池的能量密度和安全性。在Nature、Joule、Nat. Energy、Nat. Nanotechnol.、Nat. Sustain.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表论文 >120篇,总引用 >10000次。

叶美丹 副教授(物理科学与技术学院)研究领域:无机微纳米功能材料电化学特性,柔性能源器件(钙钛矿太阳能电池、电化学储能器件、摩擦纳米发电机等),光催化,可穿戴生物传感器。
付芳 理学博士,副教授,硕士生导师,现任职于华侨大学材料科学与工程学院。研究方向聚焦于钠/锂离子电池及相关材料,包括层状氧化物正极材料、氧化物和硫化物负极材料,以及层间距调控研究。