150.1 mAh/g!物理所吴凡,Nano Energy!

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具有超高镍层状氧化物正极(LiNixCoyMn1-x-yO2,NCM,x≥0.9)的硫化物全固态电池(SASSBs)为高性能储能系统提供了高能量密度和安全性的潜力。然而,由于不良的界面反应、空间电荷层(SCL)和元素扩散,材料稳定循环难以实现。

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在此,中科固能新能源科技有限公司/天目湖先进储能技术研究院吴凡团队在单晶Li[Ni0.92Co0.06Mn0.02]O2(SC-Ni92)表面采用LiNbO3-Li3BO3共包覆,提高了SC-Ni92正极与硫化物固体电解质之间的界面稳定性。

具体而言,结晶LiNbO3具有较高的离子电导率(10-8-10-6S/cm)同时保证了涂层的良好机械强度。此外,作为非晶组分的Li3BO3(10-6S/cm)离子导体在热烧结过程中熔化并扩散到结晶LiNbO3涂层中,从而形成致密涂层。

基于此,非晶态Li3BO3增强了覆盖度,有效抑制了硫化物SE与氧化物层状正极的界面副反应,抑制了硫化物SE的进一步分解,有效缓解了空间电荷层效应。此外,LiNbO3-Li3BO3共包覆还提供了一个改进的离子传输途径,加速了Li+的扩散,减缓了循环过程中阻抗的增长电化学性能表明,SC-Ni92@LiNbO3-Li3BO3/Li6PS5Cl/Li-InSASSBs具有最佳的电化学性能。

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图1. 电池性能

总之,该工作利用LiNbO3-Li3BO3共包覆策略可以显著提高复合正极的电荷传输能力,抑制Ni92正极与硫化物SE之间的界面副反应。基于此,SC-Ni92@LiNbO3-Li3BO3在1.50mA/cm2(1C)电流密度下,100次循环的容量保持率为88.4%,在7.49mA/cm2(5C)高电流密度下,放电容量为150.1mAh/g。因此,该工作为SASSBs高能密度正极材料的设计提供了有价值的见解和指导。

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图2. XPS表征

Single-crystal Ni-rich Layered Oxide Cathodes with LiNbO3-Li3BO3 Coating for Sulfide All-Solid-State Batteries, Nano Energy 2025 DOI: 10.1016/j.nanoen.2025.110798

 

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