高熵金属有机骨架材料（HE-MOFs）有望成为多功能材料，但目前罕见的例子仅限于第四周期的低价元素，这限制了它们在不同应用中的设计和优化。
2025年1月3日，吉林大学冯守华院士和田戈副教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Entropy engineering activation of UiO-66 for boosting catalytic transfer hydrogenation》的研究论文。
在这里，作者首次合成了一种新的高熵、富缺陷且小尺寸（32 nm）的UiO-66 (ZrHfCeSnTi HE-UiO-66)，利用增加的构型熵来实现对不同金属离子掺杂的高耐受性。
HE-UiO-66的晶格畸变诱导金属节点高度暴露，产生浓度为322.4 μmol/g的配位不饱和金属位点，增加了路易斯酸碱位点的丰度，从而显著改善了催化转移加氢（CTH）反应的性能。
研究表明，HE-UiO-66的特殊电子结构增强了与底物分子的相互作用和结合，降低了氢转移过程的能垒。
作者的方法为在MOFs中构建配位不饱和金属位点提供了一种新的策略。
图1：HE-UiO-66的制备及结构表征
图2：所制备催化剂的CTH活性
图3：相关理论模型的密度泛函理论计算
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