湖大刘继磊Nat. Commun.：分子电荷打破溶剂化优势实现低温电池

低温严重影响了锂离子电池的性能，这要求电解质具有较宽的流动性范围、促进离子扩散和较低的去溶剂化能。关键在于在Li⁺与溶剂分子之间建立温和的内部相互作用，而这在以碳酸乙烯酯为基础的商用电解质中很难实现。

在此，湖南大学刘继磊团队定制了具有低ε溶剂主导配位的溶剂化结构，并通过调节羰基氧的电负性释放了碳酸乙烯酯。改性后的电解质在 -90 ℃ 时具有很高的离子电导率（1.46 mS cm^-1），在 -110 ℃ 时保持液态。因此，基于石墨的 4.5 V 软包电池在 -10 ℃ 下循环 200 次可达到约 98% 的容量，且无锂枝晶生成。这些电池在-70 ℃时还能保持约60%的室温放电容量，甚至在25 ℃充满电后，在约100 ℃时仍能奇迹般地保持放电功能。

图1. 去溶剂化行为及其对电化学动力学的影响

总之，该工作利用传统的 EC 型电解质展示了一种溶解设计策略，以改善锂离子电池的低温性能。通过引入含氟共溶剂削弱了EC与Li⁺的强配位，实现了从EC主导的溶剂化结构到DEC主导的溶剂化结构的氟依赖性转变，尤其是在低温条件下。这种设计有利于Li⁺的去溶剂化解，同时又保持了EC的高介电特性。此外，含氟助溶剂还有助于形成富含氟的SEI，从而增强了石墨负极在低温条件下的稳定性。

因此，该电解质具有更宽的流动性范围（-110 ℃时保持液体状态）、更好的导电性（-90 ℃时为1.46 mS cm^-1）、更简便的去溶剂化过程以及抑制锂枝晶的生长。结果显示，1 Ah 4.5 V 石墨基软包电池能在 -10 ℃ 下稳定循环 200 个周期，容量损失仅为 2%，在 -60 ℃ 下充放电一个周期时仍能保持 334 mAh 的容量。此外，该电池在-70 ℃放电时仍能保持室温容量的60%，在25 ℃充电后还能在约-100 ℃的极低温度下为电子设备供电。因此，该项工作涉及一种溶解设计策略和基于传统EC的电解质，为开发适用于极端环境的锂离子电池提供了一种独特的方法。

图2.使用设计电解质和普通电解质的商用钴酸Li/石墨（LCO/Gr）和镍钴锰酸Li/石墨（NCM811/Gr）软包电池的低温性能

Breaking solvation dominance of ethylene carbonate via molecular charge engineering enables lower temperature battery, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-43163-9

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