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​鲍哲南等AEM：聚合物涂层机械性能对稳定锂金属负极的影响

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​鲍哲南等AEM：聚合物涂层机械性能对稳定锂金属负极的影响

锂金属电池是依靠锂金属在充电过程中稳定电沉积下一代储能设备。与这种电池化学相关的主要挑战与导致枝晶生长和差库仑效率(CE)的不均匀沉积有关。解决这一挑战的一个有前景策略是在负极表面使用聚合物涂层。虽然过去有几项工作对聚合物涂层进行了评估，但对聚合物设计的要求仍不清楚。
斯坦福大学鲍哲南、慕尼黑工业大学Ralph Gilles等专门研究了聚合物涂层机械性能对锂金属沉积的影响。

​鲍哲南等AEM：聚合物涂层机械性能对稳定锂金属负极的影响

图1. 具有不同氢键强度的聚合物
作者假设，当用作电极和电解质之间的人工界面时，与刚性聚合物和共价交联弹性体相比，动态聚合物结构可以防止电沉积过程中的形态不稳定性。动态聚合物涂层的假设工作机制来自聚合物的自发适应，并且由于其动态特性，在电沉积过程中响应粗化电极而保持均匀的离子传输。如果聚合物涂层是可流动的，它可能会重新排列，并覆盖锂金属电极表面上被视为“热点”（不均匀沉积物）的区域。
通过将这些“热点”与连续的锂离子隔离，所提出的涂层可以实现均匀的锂沉积。先前的实验和理论工作已经表明了具有可流动聚合物涂层的更均匀的锂金属沉积的概念。然而，缺乏控制良好的聚合物涂层体系，其中聚合物机械性能是唯一变化的参数。

​鲍哲南等AEM：聚合物涂层机械性能对稳定锂金属负极的影响

图2. Li||Cu电池性能及循环后形貌
基于此，作者设计了一系列具有相同聚合物主链的聚合物，这些聚合物主链具有不同强度的氢键位点，这使得系统性评估电沉积稳定性与机械性能的关系成为可能。这里专门采用了两种不同具有低和高氢键强度的氨基甲酸乙酯化学物。
这两种氨基甲酸酯单元的各种组合产生了一系列具有不同力学水平的聚合物，其中双亚甲基二苯基（M）单元可提供强氢键，异佛尔酮（I）单元提供弱氢键。小角和广角X射线散射(SAXS/WAXS)分析显示，含有更多M单元的聚合物具有较高的氢键强度、更窄的分布和更有序的结构，而含有更多I单元的聚合物，具有较低的氢键强度、更宽的分布和相对减小的嵌段间距。
结果，分子结构的差异导致机械性能的类似变化，M单元比例高的聚合物表现为粘弹性固体，而I单元较多的聚合物表现为粘弹性液体。研究显示，当这些聚合物用作锂负极表面的涂层时，流动性/较软的聚合物涂层能够实现更高的电沉积库伦效率（CE），而更刚性的聚合物导致更差的CE。这项工作提供了对与机械强度相关的锂金属沉积聚合物涂层设计原理的理解。

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图3. Li||Cu电池长循环性能及循环后SEI表征
Effects of Polymer Coating Mechanics at Solid-Electrolyte Interphase for Stabilizing Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103187
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