崔屹2021首篇Nature：颠覆！“死锂”复生，电池更长寿！

v-suan • 2023年10月15日下午10:17 • 顶刊解读 • 阅读 39

由于固体电解质界面（SEI）和孤立Li（i-Li）的不断生成，当前的锂电池负极表现出快速衰减的容量和短循环寿命。这是因为大多数测试条件下锂枝晶不均匀溶解过程中形成的i-Li（死锂）失去了与集流体的电接触，在电池中不具有电化学活性，从而引发了锂电池容量的下降。

图1. i-Li在电场下的动态极化

与上述普遍接受的假设相反，美国斯坦福大学崔屹教授等人证明由于电解液中存在电场，i-Li在电场作用下产生动态极化，因此i-Li对电池运行具有高度响应性。在充电过程中，Li⁺从正极移动到负极，靠近正极的i-Li末端过电位变为负（η<0），导致锂沉积在i-Li上。

同时，另一端的过电位变为正（η>0），导致锂溶解。i-Li的电荷中性是通过电子从一端传输到另一端来维持的，最终结果是i-Li向正极的空间发展。放电时电场方向相反（Li⁺从负极向正极移动），i-Li向负极演化。仿真结果表明，i-Li的发展速率主要受其长度、方向和外加电流密度的影响。

图2. 纽扣电池中i-Li过电位的量化

此外，作者成功地证明了在Cu-Li电池中以>100%的库仑效率回收i-Li，并实现了具有更长循环寿命的NMC-Li全电池。具体而言，作为概念证明，作者评估了具有150%过量锂的NMC-Li全电池在激活和未激活的情况下的电化学性能。作者在充电后以 1C ( 2.67 mAh cm^-2) 的倍率添加了2分钟的快速放电步骤（Li 剥离），电池提供5.3 mAh g^-1的比容量，占其总容量 (143.1 mAh g^-1) 的 3.7%。当未激活的电池开始表现出容量和CE的快速下降时，该激活步骤的优势在30次循环后变得更加明显。

这种降解行为表明过量的锂被排出并不断积累“死锂”。平均而言，激活的电池寿命延长了29%，这可归因于“死锂”的部分恢复。这项研究对i-Li行为的机理洞察将启发和指导稳健锂金属电池的未来发展，并实现锂离子电池的极快充电。

图3. 放电过程纽扣电池中i-Li发展和恢复的概念验证

Dynamic spatial progression of isolated lithium during battery operations, Nature 2021. DOI: 10.1038/s41586-021-04168-w

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