
全固态电池(ASSBs)虽具备高能量密度和安全性优势,但稳定的固态电解质-电极界面仍是关键挑战。混合离子-电子导电界面会导致性能退化,限制正极寿命。

在此,清华大学深圳国际研究生院温博华团队采用基于改进开尔文探针力显微镜(KPFM)的原位电化学原子力显微镜(EC-AFM),在纳米尺度上可视化复合正极界面的电子传输与动态演化过程。通过分析接触电流(Ic)分布,对比了Li₃InCl₆(LIC)基正极与LiNi₀₈Mn₀₁Co₀₁O₂(NMC)的界面稳定性(含/不含LiNbO₃包覆层及导电碳添加剂)。
结合界面力学性能图谱,发现Ic的异质性与幅值对界面退化具有决定性影响。在LIC基正极中,分解的有机界面相会增强电子传输,进而促使高模量无机相形成并加速LIC分解。

图1. 电极可视化循环过程
总之,该工作通过原位EC-AFM技术,实现了全固态电池复合正极中电子传输行为的可视化,并深入探究了不同LIC基复合正极的界面演化机制。接触电流的分布特征可作为界面稳定性的重要指标:具有最低Ic的LNO@NMC/LIC界面表现出优异的稳定性,而NMC/LIC和含碳添加剂(VGCF)的LNO@NMC/LIC界面则因Ic异质性增强而加速退化。
结合力学性能图谱,研究揭示了界面物种的演化规律——初始分解的有机界面相因高电子传导性会诱发LIC进一步分解为高模量无机相。因此,该工作不仅为理解复合正极界面退化机制提供了新方法,也为高能量密度全固态电池的界面工程指明了优化方向。

图2. 电池性能
Visualizing Electron Transport and Interface Evolution of Li3InCl6-Based Composite Cathode for All-Solid-State Batteries,ACS Energy Letters 2025 DOI: 10.1021/acsenergylett.5c00174

温博华 清华大学深圳国际研究生院副教授,博士生导师 主要研究高能量密度、高功率密度的电池正极材料及其离子输运过程。通过晶体结构调控、微结构设计改变反应路径、消除动力学阻力;采用微观电化学测试方法,建立界面传输的电化学-化学-力学耦合作用分析。