中国石油大学(北京)李永峰、马新龙团队在ACS Nano发表最新成果,成功设计了一种名为“边缘-表面-内部”(E-S-I)的三维碳纳米结构(Si@Gr@CNT),显著提升了硅基锂离子电池阳极的性能。该结构通过石墨烯与碳纳米管的协同作用,有效抑制硅的体积膨胀,同时优化离子和电子传输路径,为高能量密度电池的实用化迈出关键一步!
硅因其超高理论容量(4200mAh/g)被视为下一代锂离子电池的理想阳极材料,但其充放电过程中300%的体积膨胀会导致电极破裂、SEI层(固体电解质界面)增厚和电接触失效,最终引发容量快速衰减。传统碳包覆策略(如石墨烯)虽能缓解部分问题,但单一维度的设计难以兼顾导电性、机械强度和离子传输效率。
超高首效:首次库仑效率达90.02%,接近商用硅阳极标准(>90%)。
倍率性能提升:在1.0A/g高电流下,容量保持率较传统Si@Gr电极提升63.2%。
超长循环寿命:300次循环后容量保持率71.2%,衰减率仅0.096%/次。
全电池验证:搭配LiFePO4正极,能量密度达404.46 Wh/kg,250次循环后容量保持率 94.35%。
应力调控:通过有限元模拟发现,E-S-I结构将硅颗粒的最大应力从20 GPa降至12 GPa,避免局部碎裂。
SEI层优化:三维导电网络均匀分布电流,抑制绝缘成分LiF的过量生成,形成更薄且稳定的SEI层。
快速动力学:垂直碳纳米管将锂离子扩散系数提升至传统电极的2倍,显著降低极化。
图2:Si@Gr@CNT与Si@Gr复合材料的物理化学性质及界面分析。
图3:Si@Gr@CNT、Si@Gr和Si电极的电化学性能评价。
图4:Si@Gr@CNT和Si@Gr电极的动力学分析及界面演化。
图5:Si@Gr@CNT电极的多维表征及其协同机制。
图6:Si、Si@Gr和Si@Gr@CNT复合材料应力演化的有限元分析。
这项研究不仅为硅基阳极的设计提供了新范式,还揭示了多维碳结构在能源材料中的巨大潜力。未来发展方向包括:
2. 电解液适配:开发匹配高稳定性电极的新型电解质。
4. 材料拓展:将E-S-I设计理念应用于锡、锗等高容量材料。
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