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计算顶刊

【DFT+实验】物理化学学报 | 武汉科技大学常帅教授团队：噻吩锚基对分子与电极结合构型的影响研究

第一作者：雷永久通讯作者：常帅，李云川，肖博怀通讯单位：武汉科技大学材料学部主要亮点采用扫描隧道显微镜裂结技术详细研究了噻吩锚定基团上修饰的三种不同取代基对分子-电极结合构…

2023年12月29日
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川大/德克萨斯大学AEM：无负极金属锂电池中外部压力、SEI 结构和电沉积形态之间的相互关系

锂金属因其高容量（3860 mAhg-1）和相关的低充电电压而被认为是锂二次电池下一代负极的最终选择。然而，锂的电沉积/溶剂化往往是非平面的，存在金属枝晶、金属空隙和不稳定的固态电…

2023年12月29日
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苏大晏成林/南通大学钱涛AFM：La2O3 调整铁d带中心的化学吸附方式增强阴离子交换膜燃料电池中的氧还原作用

开发阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）必须对高能非贵金属基催化剂的电子构型和中间产物吸附行为进行研究，以解决正极氧还原反应（ORR）动力学缓慢的问题，但这仍然是一项巨大的挑战。在…

2023年12月29日
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地大杨华明/中南唐爱东AM：Palygorskite衍生三元氟化物实现高能量密度Li-S软包电池

尽管在锂-硫（Li-S）纽扣电池层面，各种优异的电催化剂/吸附剂作为硫正极材料取得了显著进展，但由于在低电解质/硫（E/S）和负/正（N/P）比的条件下，厚硫正极的锂离子传输效率低…

2023年12月29日
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电池顶刊集锦！Nazar、吴凡、郭玉国、黄绍铭、纪效波、孙正明、许康、陈维等成果

1. ACS Energy Letters: Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 固体电解质实现具有预锂化硅负极的超高负载固态电池硅具有超过3500 mAh g−1的高比…

2023年12月28日
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纪秀磊，最新Angew！超低温下水系电池的运行机制

水是一种神奇的溶剂；它无处不在，很容易溶解广泛的盐，并在很宽的温度跨度内保持液体。作为电解质的溶剂，水还具有廉价、不易燃、无毒的优点。然而，在电化学应用中，水有一个明显的缺点，水电…

2023年12月28日
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Nature Energy：可忽略电压损失的富锂层状氧化物正极

富含锂和锰(LMR)的层状氧化物具有高容量和低成本，是下一代锂离子电池的一类有前途的阴极。然而，由于Li2MnO3蜂窝结构的不稳定性，循环过程中的电压衰减仍然是其实际应用的障碍。 …

2023年12月28日
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冯新亮院士，最新Nature子刊！

成果简介近日，德累斯顿工业大学冯新亮院士（通讯作者）等人报道了一种促进红外（IR）光驱动的超薄铜（Cu）基类水滑石羟基盐中CO2还原的一般方法。首先，作者通过模拟态密度（DOS）…

2023年12月28日
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Nature子刊：迁移数0.96！单离子导体助力高能锂金属电池

最近，研究人员通过各种技术抑制了锂金属电极在循环过程中的粉化。但是，电解质的不可逆消耗问题仍然是一个关键的挑战，阻碍了能量密集型锂金属电池的发展。近日，美国加州大学圣地亚哥分校孟…

2023年12月28日
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中科大，今年第7篇Nature！潘建伟团队今年第1篇Nature！

随着量子比特数量的增加，真正的多方纠缠的可扩展生成对于量子信息技术的基础兴趣和实际应用都是重要的。一方面，多方纠缠表现出量子力学预测与局部实现之间的强烈矛盾，可以用于量子到经典跃迁…

2023年12月28日

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犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
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金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
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硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
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水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
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甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
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对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587