顶刊解读

计算顶刊

王双印团队，第36篇Angew！

成果简介具有明确的局部结构和良好的表面微环境的单原子催化剂（SACs）,对于克服缓慢动力学和加速O2电还原具有重要意义。基于此，湖南大学王双印教授和陶李助理教授（共同通讯作者）等…

2024年2月1日
计算顶刊

【顶刊纯计算】ACS Catal.：有机配体对2D金属-有机框架中金属位点自旋态的协同作用用于提高ORR性能

成果简介二维金属-有机框架（2D MOFs）可以作为氧还原反应（ORR）的有效电催化剂来改进燃料电池技术。然而，如何进一步提高2D MOFs的电催化性能并揭示ORR机制仍极具挑战…

2024年2月1日
电池顶刊

华南师大/鲁汶大学Matter：低费米能级集流体实现无负极锂金属电池

无负极锂金属电池（LMB）在提高能量密度方面前景广阔，但由于有限的锂源、电解液消耗快，其循环寿命较短。在此，华南师范大学大学郑奇峰，鲁汶大学Jan Fransaer等人设计了一种…

2024年1月31日
电池顶刊

吉大/长春理工AEM：基于MoS2/Pd 正极压电催化和能带弯曲助力Li−O2电池

氧还原（ORR）和氧催化（OER）的缓慢动力学导致的高过电位极大地限制了锂-氧（Li-O2）电池的实际应用。采用基于新开发的压电催化的力场辅助系统有望降低过电位。在此，吉林大学徐…

2024年1月31日
电池顶刊

西湖大学徐宇曦JACS：COF-电解质原位凝胶化构筑高性能离子导电骨架

COF材料具有可调控的规则纳米通道，从而为离子传输提供理想的平台。但是，由于COF的合成过程与电池环境难以匹配，导致难以得到性能优异的COF电解质进而难以构筑连续离子通道、低阻抗电…

2024年1月31日
计算顶刊

ACS Nano观点论文：基于忆阻器的人工芯片

成果简介忆阻器是一个具有电阻切换存储性能的纳米电子器件，它集成了核心处理单元（CPU）和存储器单元于一体，甚至具有多态电阻行为，可以避免传统计算设备的冯∙诺依曼瓶颈，显示出高效的…

2024年1月31日
计算顶刊

兰州化物所崔新江Nature子刊：多个活性位点助力羰基化反应

表面工程是提高非均相催化剂催化活性的一种很有前途的方法，但很少有研究探讨由表面缺陷引发的多金属活性位点在催化上的催化行为差异。基于此，中国科学院兰州化学物理研究所崔新江研究员等人报…

2024年1月31日
计算顶刊

中南吴飞翔Nature子刊：钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

传统的弱酸性锌离子电池（ZIBs）电解质存在许多问题，如不良的副反应、Zn枝晶生长不均匀，导致库仑效率低、比容量低、、循环稳定性差。基于此，中南大学吴飞翔教授等人报道了一种水性致密…

2024年1月31日
计算顶刊

清华大学何向明教授AEM：Al和阳离子空位促进无钴层状阴极的可逆性

研究背景采用层状NCM阴极的锂离子电池可以有效缓解电动汽车的续航里程限制，但是钴的稀缺性抑制了层状阴极的大规模应用。消除层状阴极中的钴是实现电动汽车全球应用突破的必要条件。然而，…

2024年1月31日
计算顶刊

【纯计算】Int. J. Hydrogen Energy：Z型异质结MoTe2/Ti2CO2上空位诱发全解水的发生

成果简介 TMDC二维材料因其表面可以同时进行HER和OER反应，被认为是很有前景的光催化剂，但当发生光腐蚀时，光产生的电子或空穴并不有助于水的分解，而是导致材料氧化分解。先前的研…

2024年1月31日

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犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
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金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
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硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
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水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
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甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
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对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587