顶刊解读

计算顶刊

JPCL快讯 | 基于集合变量的增强采样算法：从人类学习到机器学习

英文原题：Collective Variable-Based Enhanced Sampling: From Human Learning to Machine Learning …

2024年3月26日
计算顶刊

小数据分子性质的外推预测：量子力学辅助机器学习

材料科学极大地受益于机器学习和深度学习技术的进步。这些技术彻底改变了对分子性质的预测，促使传统计算方法得以改变。机器学习/深度学习技术作为数据驱动材料科学领域中不可或缺的工具，其性…

2024年3月26日
计算顶刊

衬底台阶/截止层对薄膜物性的影响：SrRuO₃“死层”现象新视角

复杂氧化物异质结构因其丰富的物理现象而收到极大的关注，如铁磁性、铁电性、界面二维电子气、拓扑自旋纹理、应变诱导的超导性等。然而，在氧化物异质结的设计中存在一个局限：当厚度减小到一定…

2024年3月26日
计算顶刊

重磅JACS：深度解析无机固态电解质离子跳跃机制！

背景介绍具有高离子电导率的固态电解质对于燃料电池、电催化剂和固态电池等绿色能源转换和存储技术的发展至关重要。SSE是一种复杂的材料，具有不同的成分、结构、热行为和离子迁移率;不幸…

2024年3月26日
计算顶刊

最新ACS Energy Letters：面向高电压锂电——基于溶剂化学的新型非燃电解质

背景介绍不可燃电解质的开发可以提高能量密度和电池安全性，尤其是对于在高压下工作的层状金属氧化物正极。然而，大多数不可燃电解质被设计为高浓度，以与石墨电极兼容和/或较少分解。成果…

2024年3月26日
计算顶刊

科研人员实现室温下电催化甲烷和氧气转化制甲酸

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员崔晓菊和于良等在甲烷室温电催化转化的研究中取得新进展。团队实现了由高压-电芬顿驱动的甲烷与氧气室温高效催化转化制甲酸，为低温…

2024年3月26日
计算顶刊

如何构建高效机器学习势？从合理训练集出发

深度原子间势函数是基于机器学习的方法构建的高精度原子间相互作用势能函数，可提高分子动力学模拟的效率。对于复杂的多元固态锂电池材料，训练集的构建对于高精度的原子间相互作用势能函数的开…

2024年3月26日
顶刊解读

华科ACS Energy Letters：乙酸钠作为添加剂提高钠离子电池的能量密度

钠离子电池由于资源丰富且成本较低，被认为是商用锂离子电池的一种理想替代品。然而，钠离子电池由于负极界面钠离子的不可逆损失而导致初始库仑效率不理想进而限制了其实际应用。在此，华中科…

2024年3月26日
顶刊解读

天理工张联齐EES：定制多体系凝胶聚合物电解质用于碳酸酯和醚基锂-SPAN电池

硫化聚丙烯腈（SPAN）被认为是高能量密度锂-硫电池的潜在替代正极。传统的碳酸盐电解质，最广泛地用于锂-SPAN电池，表现出与锂（Li）金属负极的化学相容性。此外，对于醚基电解质，…

2024年3月26日
顶刊解读

亥姆霍兹研究所AM：局部高浓深共晶电解质实现低极化铝金属电池

低成本的深共晶液体电解质（DELE），如[AlCl3]1.3[尿素]（AU），有望用于可充电非水铝金属电池（AMBs）。然而，其在室温下的高粘度和缓慢的离子传输导致电池极化和低比容…

2024年3月26日

加载中…

犹他州立大学李刚Angew：钴肟基金属自由基催化：合成环丙烯和噁唑的通用策略
2025年3月27日
分享到:

金属自由基催化（Metalloradical Catalysis, MRC），主要以金属卟啉配合物为代表，已成为调控自由基反应和拓展其合成应用的有前景的策略。

基于此，2025年3月26日，犹他州立大学李刚等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles》的研究论文。

在此，作者通过金属自由基催化（MRC），开发了一种高效的催化方法，用于炔烃的自由基[2+1]环丙烷化和腈的自由基[3+2]噁唑烷环化反应，反应底物为α-芳基重氮乙酸酯。

钴肟（Cobaloxime）在温和条件下，对炔烃的金属自由基[2+1]环丙烷化和自由基[3+2]噁唑烷环加成反应表现出良好的催化效果。

这些反应展示了广泛的底物耐受性，能够实现克级转化以及药物化合物的合成。

该研究结果突显了钴肟催化环加成反应在有机合成中的巨大潜力，并拓展了金属自由基体系在催化领域的应用范围。

Cobaloxime-Based Metalloradical Catalysis: A Versatile Strategy for the Synthesis of Cyclopropenes and Oxazoles,Angew. Chem. Int. Ed.,2025.https://doi.org/10.1002/anie.202500667
中南民族大学Nature子刊：MgO纳米簇在C=N键有机氮化合物还原偶联合成中的意外活性
2025年3月27日
分享到:

硝基化合物与醇的还原偶联是一种用于构建有机氮化合物中C=N键的可持续方法，但由于醇中α-Csp³-H键的惰性以及C=N键对加氢的敏感性，这一过程面临挑战。

基于此，2025年3月26日，中南民族大学张泽会、孙杰、中国科学院大连化学物理研究所慕仁涛等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds》的研究论文。

在此，作者报道了超细碱土金属氧化物MgO纳米簇（尺寸为0.9±0.3 nm）表现出的惊人催化活性，其能够高效活化α-Csp³-H键，促进转移加氢反应，以高至优异的产率（86-99%）合成含有C=N键的高附加值化学品。

对照实验和表征结果表明，MgO中的氧空位（Ov）和局部Mg环境（Mg-O键）在底物吸附和活化过程中起着关键作用，通过底物的负电荷氧原子与MgO纳米簇中Ov位点之间的电子相互作用实现。

理论计算进一步证实，氧空位显著降低了乙醇中α-Csp³-H向硝基苯中硝基转移氢原子的能垒（29.3 kcal/mol对比52.9 kcal/mol），而这一过程是还原偶联反应中具有最高能垒的速率决定步骤。

作者的方法不仅为合成含有C=N键的有机氮化合物提供了一种高效且可持续的途径，还激发了对主族元素催化剂的探索，使其成为过渡金属和贵金属催化剂在有机转化中的替代品。

Yuan, Z., Han, B., Liu, B. et al. Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C = N bonds. Nat Commun 16, 2963 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6
广东工业大学李成超、叶明晖AM：基于氨基酸类似物的界面吸附层，可实现长寿命水性锌碘电池的双重稳定性
2025年3月27日
分享到:

水系锌碘（Zn–I₂）电池因低成本和高安全性，被认为是大规模储能的有前途的候选者。

然而，它们的商业应用受到锌腐蚀和碘电极多碘穿梭的阻碍。

基于此，2025年3月26日，广东工业大学李成超、叶明晖等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries》的研究综述。

在此，通过使用电解质添加剂的策略，构建了基于N,N-二羟乙基甘氨酸（BHEG）的界面吸附层，以稳定锌负极并减轻多碘穿梭。

BHEG中的三级胺（N(CH₂)₃）和羧基（─COO⁻）基团可逆地捕获H⁺，并动态中和OH⁻离子，有效缓冲了锌金属负极的界面pH，抑制了析氢反应。

此外，BHEG吸附层能排斥锌界面处39.3%的H₂O分子，形成“缺水”的内赫尔姆霍兹平面，防止锌腐蚀。重要的是，BHEG中的N(CH₂)₃基团还能抑制碘电极处的多碘穿梭，对I⁻、I₂和I₃⁻的吸附能分别为-0.88、-0.41和-0.39 eV。

得益于这些优势，锌碘电池在高碘电极质量负载（≈21.5 mg cm⁻²）下，可实现2.99 mAh cm⁻²的高面积容量和2000次循环的长循环寿命。

Interfacial Adsorption Layers Based on Amino Acid Analogues to Enable Dual Stabilization toward Long-Life Aqueous Zinc Iodine Batteries,Advanced Materials,2025.https://doi.org/10.1002/adma.202420221
中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂JACS：甲醇制烯烃（Methanol to Olefins，简称MTO）：理解并调控动态复杂催化
2025年3月27日
分享到:

甲醇转化为烃类的研究与开发已有40多年的历史。

过去的四十年见证了甲醇制烯烃（MTO）的基础研究和工业流程开发的相互促进以及连续突破，表明MTO是一个极具动态性、复杂的催化体系。

基于此，2025年3月26日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民、魏迎旭、叶茂等人在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis》的研究论文

本综述总结了中国科学院大连化学物理研究所在动态、复杂的MTO反应体系的反应机理和流程工程的持续研究中的努力和成就。

它阐明了关于MTO反应动态演变的本质以及扩散、反应和催化剂（积炭修饰）之间相互作用机制的基本化学问题，这些对于技术开发和流程优化至关重要。

通过整合MTO的化学原理、反应-扩散模型以及积炭形成动力学，实现了基于机理和模型的工业流程调控。

对化学和工程的深入理解促进了MTO催化剂和流程的持续优化和升级。

Methanol to Olefins (MTO): Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis,J. Am. Chem. Soc.,2025.https://doi.org/10.1021/jacs.4c12145
韩国高丽大学AEM：用于锂电池的磷基阻燃电解液
2025年3月27日
分享到:

对高性能储能系统的需求不断增加，促使人们高度关注锂离子电池（LIBs）电解液的开发，因为它们具有高能量密度和循环稳定性。

有机电解液由于其高离子导电性和宽电化学稳定性，在提升电池性能方面发挥着关键作用。

然而，它们的易燃性和挥发性带来了严重的安全风险，包括热失控和火灾隐患。

基于此，2025年3月26日，韩国高丽大学Seung-Ho Yu等人在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries》的研究论文。

为了解决这些问题，对阻燃电解液的研究正在推进，特别是基于氟（F）和磷（P）的化合物。

基于氟的阻燃剂通过自由基清除机制中断火焰传播，但需要高浓度才能有效，这导致成本增加并对电解液性能产生不利影响。

相比之下，基于磷的阻燃剂具有独特的优势，包括低毒性、减少烟雾产生以及高热稳定性和化学稳定性。

这些特性使得基于磷的添加剂在较低浓度下就能发挥作用，从而最小化其对成本和电解液性能的影响。

本综述强调了基于磷的阻燃添加剂的多样化结构，探讨了它们的特性、机制以及对电池性能的影响，同时提出了未来发展方向，以开发下一代材料，提高LIBs的安全性和稳定性，为防火、高性能储能解决方案铺平道路。

Phosphorus-Based Flame-Retardant Electrolytes for Lithium Batteries，Adv. Energy Mater.，2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202500587