
质子交换膜水电解(PEMWE)由于其与阴离子交换膜水电解(AEMWE)相比具有较低的电阻损失、较高的运行电流密度和快速的动态响应而受到广泛关注。然而,在酸性介质中,OER中间体的形成和稳定受到阻碍,因为缺乏有效的稳定机制,如OH*或O*。此外,根据Nernst定律,酸性电解质中的OER通常需要更高的电位来驱动反应。这增加了电催化剂对氧化和腐蚀的易感性,最终降低了PEMWE系统的寿命。
最近的研究证实了具有成本效益的Ru基化合物在酸性电解槽中的优势,RuO2已被广泛用作OER的高效商业催化剂。然而,由于晶格氧的参与以及在苛刻的酸性氧化条件下形成可溶性高价Ru物种,RuO2基阳极通常稳定性较差,特别是在高电压下。因此,设计具有优化组成和电子结构的Ru基电催化剂可以减少失活,同时提高其效能和耐久性。
近日,山东大学夏玉国和陈代荣等提出了一种多相界面工程策略,通过原位燃烧反应设计Ru基酸性水电催化剂。通过实验表征和理论计算,研究了Ru/RuS2/RuO2杂化体系中多相界面对晶格应变和电子结构调制的影响。通过ATR-SEIRAS和电化学拉曼光谱证实,OER遵循吸附质氧化机制。
此外,拉曼和EXAFS分析揭示了多相界面形成引起的Ru-O和Ru-S键的键收缩。轨道能量分析,包括O 2p和COHP研究,证明了Ru/RuS2/RuO2杂种体系中Ru-O/Ru-S键的增强键强,使得OER过程中Ru解离能的增加。
性能测试结果显示,Ru/RuS2/RuO2催化剂表现出卓越的性能,在低过电位下实现了高电流密度,同时具有优异的长期稳定性。此外,基于Ru/RuS2/RuO2材料的PEMWE在去离子水中运行电压仅为1.59 V时,电流密度达到1 A cm-2,连续运行100小时后电压衰减仅为30 mV,能量转换效率超过78.6%,优于大多数基准酸性电解槽。总的来说,该项研究突出了多相界面工程在电催化剂开发中的潜力,为酸性电解槽可扩展和经济高效的电催化剂设计铺平了道路。
Lattice strain engineering in Ru-based electrocatalysts for efficient acidic overall water splitting and Ru dissolution suppression. ACS Catalysis, 2025. DOI: 10.1021/acscatal.5c01502