
质量传递作为电化学过程中的一个重要步骤,在控制各种电化学反应的反应速率、效率和整体性能方面起着至关重要的作用。电化学CO2RR是一个典型的电化学过程,其性能在很大程度上取决于跨气-固-液三相界面的质量传递效率,这是由于CO2在水性电解质中的溶解度低。
在CO2RR中,气态CO2作为反应物必须从气相扩散,才能与固体催化剂表面液态电解质中的质子反应,而CO和甲酸盐等产物则需要高效的解吸和运输到体电解质中。由于气体扩散距离大幅缩短,气-固-液三相界面最近被确定为具有优化传质过程的高度活性中心。
然而,迄今为止,这种三相界面的创建主要依赖于催化剂层的疏水改性,这通常受到三相界面动态变化的影响。因此,有必要开发更有效的方法来创建丰富和稳定的气-固-液三相界面。
近日,北京科技大学葛一瑶、北京理工大学黄志琦、东南大学凌崇益、中南大学黄千里和新加坡国立大学黄彪等开发了一种简便的水热法,用于制备由相互连接的六边形纳米片组装而成的多层次多孔结构CuS微管。通过改变反应条件,还可以制备由大量纳米颗粒组装而成的CuS微管。同时,选择电化学CO2RR作为模型反应,研究其结构-性能关系。
所得到的纳米片组装的CuS微管能够为选择性生产甲酸盐,在不同工业电流密度下表现出良好的稳定性和较高的法拉第效率。纳米片组装的CuS微管的整体CO2RR性能优于纳米颗粒组装的CuS微管,这可能是由于它们具有更高的比表面积和暴露的(001)面的高效能。
此外,通过超声波将纳米板组装的CuS微管破碎成碎片,研究这种独特结构对CO2RR传质过程的影响。结果表明,超声波后破碎的CuS微管的CO2RR性能与完整微管相比显著下降,这是由于微管结构的损伤导致传质效率降低。模拟结果表明,纳米板组装微管的宏观管状结构由于毛细管力的作用有利于电解质的渗透,促进了CO2RR传质过程中介孔壁上丰富的气-固-液三相界面的形成。
总的来说,该项研究为高性能电催化剂的开发提供了有价值的见解,并为通过促进传质过程来产生稳定的气-固-液三相界面提供了指导。
Creating abundant gas-solid-liquid triple-phase interfaces in hierarchical porous structure for efficient electrochemical CO2 reduction. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202510570