
由于丙烯(C3H6)市场需求的不断增长,丙烷脱氢(PDH)技术引起了广泛关注。高性能PDH催化剂的研究重点集中在高度分散的Pt-M合金的制备上,其中M代表启动子,包括In、Sn、Cu、Ga和Zn等。
据报道,催化惰性元素的添加稀释了Pt-Pt合金,从而提高了丙烯的选择性。同时,由于引入了启动子,结构演变也更加丰富。在PDH反应中,高温和还原气氛,特别是H2,被广泛认为是Pt-M合金催化剂结构演变的关键驱动因素。然而,由PDH反应的目标产物丙烯诱导的Pt-M合金的动态演变尚未被报道。揭示丙烯与金属位点之间的相互作用有望提供对这种反应的更深入理解,并指导PDH催化剂的合理设计。
近日,电子科大李旭和中国科学技术大学曾杰等报道了在丙烯分子的驱动下,亚纳米PtIn团簇动态演变成超细Pt3In金属间化合物的过程。具体而言,研究人员制备了一种PtIn1.0/SiO2催化剂,其由被In0层覆盖的亚纳米级PtIn合金簇组成,In3+物种位于金属-载体界面。
在PDH反应过程中,发现丙烯诱导了In0覆盖层的蒸发,从而暴露Pt位点,显著增强了催化活性。此外,剩余的In0物种有效稀释了Pt位点以提高丙烯的选择性,而Pt3In-SiO2界面的In3+物种抑制了Pt3In金属间团簇的聚集,确保了优异的催化稳定性。
性能测试结果表明,PtIn1.0/SiO2最初表现出3.2%的C3H8转化率,在30小时TOS后,演变的Pt3In金属间化合物(平均尺寸约1.3 nm)的C3H8转化率增加到20.1%,C3H6选择性达到97%,产率为145 mol gPt-1 h-1,比先前报道的PtIn基催化剂高出一个数量级。随着PDH的进行,PtIn1.0/SiO2的C3H8转化率略微下降到18.8%,平均寿命为1395小时;同时,在150小时的实验过程中,C3H6选择性保持高达97%。总的来说,该项工作突出了产物分子在活性位点动态演化中的重要性,为高性能PDH催化剂的合理设计提供了新的视角。
Reaction-induced dynamic evolution of PtIn/SiO2 catalyst for propane dehydrogenation. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-60153-1

曾杰,中国科学技术大学讲席,教授安徽工业大学党委常委、副校长。1998年进入中国科学技术大学学习,2002年获应用化学学士学位,2008年获凝聚态物理博士学位,师从侯建国院士。2008年赴美,在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年,回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月,受聘中国科学技术大学讲席教授,同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。已在Nature、Nat. Nanotechnol.、Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Commun.、JACS、Angew.等高影响力学术期刊发表了234篇论文,SCI总被引用23000余次,H指数为83,入选2019至2023年的全球高被引科学家名录。