清华深研院康飞宇/周栋，发表Angew！

水系锌离子电池(ZIBs)由于其安全性好，成本低和环境友好等特点，被认为是极具潜力的储能系统。目前尽管在高性能正极材料的研究方面取得了快速进展。然而，过渡金属离子在金属氧化物正极和锌负极之间的串扰限制了水系ZIBs的实际应用。

在此，清华大学深圳国际研究生院康飞宇、周栋等人提出了一种由非水相（N相）负极电解液和水相（A相）正极电解液组成的去耦电解质（DCE），以防止Mn²⁺的串扰，从而延长MnO₂基ZIBs的寿命。

研究显示，磷酸三甲酯（TMP）不仅与N相负极电解液中的NH₄Cl协同作用，实现了Zn²⁺的快速传导，同时阻止了Mn²⁺向负极的扩散，而且还改变了Zn²⁺溶剂化结构，抑制了锌负极上的枝晶形成和腐蚀。基于此，开发的Zn|DCE|MnO₂电池在0.5 A g^-1下循环900次后，容量保持率为80.13%。

图1. N相负极电解液的溶剂化结构

总之，该工作开发了一种由 N 相负极电解液和 A 相正极电解液组成的去耦电解液，以实现无串扰的 ZIB。研究显示，N相负极电解液中TMP和NH₄Cl的协同作用促进了Zn²⁺的传导，但限制了Mn²⁺的溶解度，从而抑制了Mn²⁺向Zn负极的穿梭，提高了Zn||MnO₂电池的稳定性。

此外，N相负极电解液中的TMP有效地改变了Zn²⁺溶剂化结构，从而抑制了Zn负极上的HER和枝晶生长。 同时，A相正极电解液有效激活金属氧化物正极的晶格并增强电极动力学。

 基于此，N 相负极电解液中组装的 Zn||Zn 电池的寿命延长了五倍。 Zn|DCE|MnO₂ 全电池表现出超过 900 次的长循环寿命。因此，该工作可以扩展到基于其他过渡金属氧化物正极的无串扰ZIB，从而推动用于大规模储能应用的ZIB的开发。

图2. 电池性能

Electrolyte Decoupling Strategy for Metal Oxide‐Based Zinc‐ion Batteries Free of Crosstalk Effect，Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202421574

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