锂金属电池因其高的理论比容量和低的电化学电位而受到研究者们广泛的关注。然而，锂枝晶的生长严重影响了锂金属电池的实际应用。而隔膜改性这一策略由于能够有效调节离子的输运，实现锂的均匀沉积，制备工艺比较简单等优点而逐渐引起越来越多的关注。隔膜改性的核心部件是改性材料。因此，开发高性能、可持续的改性材料对锂金属电池的发展至关重要。
在此，北京理工大学陈人杰、赵腾等人通过将质子掺杂的聚苯胺（PANi）纳米片与聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物（PVDF-HFP）结合，设计了一种具有高杨氏模量和离子电导率的杂化聚合物涂层隔膜。密度泛函理论（DFT）计算证实，质子掺杂的PANi纳米片与TFSI⁻阴离子相互作用，其二维限域效应诱导PVDF向极性β相构象转变，这些协同效应优化了Li⁺传输。
有限元模拟和原位光学显微镜观察表明，PANi的共轭结构促进了电子离域化，均匀化了锂阳极表面的电势，从而引导均匀的Li⁺通量和致密的锂沉积。
此外，杂化聚合物涂层还促进了锂金属表面富含LiF的固态电解质界面（SEI）的形成。结果表明，采用该杂化聚合物涂层隔膜的Li||Li对称电池在10 mA cm⁻²的电流密度下可稳定循环超过2000小时。此外，使用改性隔膜的Li||LFP电池在3 C倍率下循环超过200次，容量保持为99.25 mAh g⁻¹，且面负载高达13.5 mg cm⁻²。
图1. 机制探究
总之，该工作通过将PANi纳米片与PVDF-HFP协同整合，实现了隔膜离子通量调控涂层的功能化设计。该界面设计优化了Li⁺传输和成核行为，引导电极-电解质界面上均匀的Li⁺通量，有效促进了致密无枝晶的锂沉积。
DFT计算表明，PANi的二维结构诱导PVDF-HFP向极性更高的β相转变，同时质子掺杂的PANi与TFSI⁻相互作用，促进了锂盐的解离，协同优化了Li⁺传输。有限元模拟进一步证明，PANi的共轭结构促进了电子离域化和界面电势均匀化，引导了均匀的电流密度分布，从而实现了均匀的Li⁺成核。
此外，PSPH涂层还促进了有利于Li⁺传输的无机SEI的形成。因此，采用PSPH@PP隔膜的电池表现出优异的电化学性能和显著的应用潜力。Li||Li对称电池在10 mA cm⁻²的电流密度下稳定循环超过2000小时，性能优于其他功能隔膜。此外，高面负载（13.5 mg cm⁻²）的Li||LFP电池在3 C倍率下循环超过200次，容量保持为99.25 mAh g⁻¹。因此，该工作为开发先进功能隔膜提供了新思路。
图2. 电池性能
Lithium Metal Batteries Enabled by Ion Flux-Regulating Coating on Separator, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202508164
赵腾 北京理工大学材料学院 预聘助理教授 围绕高比能锂硫电池多维高导电正极材料 开发、功能化隔膜/夹层构建及金属锂负极保护方面开展相关研究。在Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Nano Letters等国际期刊上发表SCI论文20余篇，H-Idex 21, 近5年引用次数1907次。
陈人杰 教 授 作为负责人，承担了国家自然科学基金委重点项目、科技部重点研发计划项目、863计划项目和国际科技合作项目、中央在京高校重大成果转化项目、北京市重大科技项目等课题。在Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Nature Communications、Angewandte Chemie-International Edition、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Advanced Science、ACS Nano、Nano Letters、Nano Energy、Materials Horizons、Energy Storage Materials、Science Bulletin、Journal of Energy Chemistry、《中国科学:化学》、《化学进展》、《物理化学学报》等期刊发表SCI收录论文300余篇。