电解质工程通过调控电极-电解质界面（EEI）和Li⁺溶剂化结构，推动了高能量密度锂金属电池（LMBs）的发展。然而，如何在优化内亥姆霍兹平面（IHP）的同时构建稳定的EEI仍是一大挑战，现有策略常忽视IHP在离子传输和溶剂化动力学中的关键作用。
在此，浙江工业大学高云芳，浙江大学姜森等人引入了一种分子结构独特的添加剂——二甲基磺酰氯（DSCI），通过精准调控IHP结构和Li⁺溶剂化行为，揭示了其对电极-电解质分子间及界面相互作用的机制。DSCI优先吸附于电极表面，通过调控IHP形成低溶剂配位环境，促进离子传输。
在正极侧，DSCI诱导生成富含LiCl的电解质界面（CEI），降低Li⁺脱溶剂化能垒并提升扩散性能；在负极侧，则形成分层且富含无机物的固态电解质界面（SEI），兼具机械强度与离子导电性。
实验表明，含0.5 wt.% DSCI的Li/Li对称电池在0.5 mA cm⁻²/0.5 mAh cm⁻²下稳定循环超过700小时，Li/Ni₀₈Co₀₁Mn₀₁O₂（NCM811）电池在4.3/4.6 V高压下展现出优异的循环性能（9C倍率下容量保持率仍达80%）。
图1. 电池性能
总之，该工作系统揭示了DSCI作为电解质添加剂在优化Li⁺溶剂化结构、调控界面组成及修饰双电层结构中的多功能作用。通过理论计算与实验表征，作者发现DSCI分子中高极性的-SO₂基团与电极材料的强相互作用使其优先吸附于电极表面，从而调控IHP结构并构建稳定的添加剂辅助界面，同时在IHP附近形成低溶剂配位的溶剂化结构，实现高效离子传输。
DSCI的动态分解进一步诱导了低Li⁺扩散能垒的LiCl-rich CEI和高机械强度的分层无机SEI的形成。得益于这种优化的界面特性，DSCI使电池具备长循环寿命、低界面副反应和增强的Li⁺传输动力学，并有效抑制了过渡金属溶出。
具体而言，含0.5 wt.% DSCI的Li/NCM811电池在4.3 V下循环330次后容量保持率达80%，在4.6 V高压下循环150次后仍保持80.4%容量（对照组分别为120次后80%和100次后65.5%），Li/Li对称电池在0.5 mA cm⁻²/0.5 mAh cm⁻²条件下稳定运行超过700小时且无枝晶生成。因此，该工作为设计多功能电解质添加剂提供了新见解，并为解决碳酸酯基电解质在LMBs中的关键问题开辟了新途径。
图2. 界面结构表征
Deciphering DSCl-Assisted Solvation and Interfacial Dynamic Evolution for High-Performance Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2025 DOI: 10.1002/aenm.202501096
高云芳 博士 教授 博士生导师 主要研究方向：（1）先进电池与储能应用：锂电电解质（液态、固态）、超级电容器、钠离子电池、铅炭电池；（2）资源综合利用：废铅蓄电池、锂电池资源化回收利用；（3）其他应用电化学：电解合成、环境电化学、表面处理技术。