2025年6月5日，浙江大学孙威、杨德仁和多伦多大学Geoffrey A. Ozin在国际顶级期刊Nature Catalysis发表题为《Ambient solar thermal catalysis for polyolefin upcycling using copper encapsulated in silicon nanosheets and chloroaluminate ionic liquid》的研究论文Chuanwang Xing为论文第一作者，孙威、杨德仁、Geoffrey A. Ozin为论文共同通讯作者。
在本文中，作者研究了一种用于聚烯烃升级回收的太阳能热催化系统，该系统使用被堆叠的二维（2D）硅包裹的铜（Cu）纳米颗粒。
在氯铝酸盐离子液体溶剂中，与传统热技术不同，升级回收可以在4倍太阳光照射下通过光热效应产生的温和温度（55 ℃）下进行。
聚乙烯可以在数小时内完全转化为不同且可分离的烷烃（C3–C7）和环烃（C8–C26）组分，总产率达到91%。
机理研究表明，该过程涉及两次C–C键的β–断裂和快速环化。该方法在各种现实世界聚烯烃废弃物的升级回收中具有通用性，并且在户外实践中具有极佳的可行性。对使用该技术的概念性升级回收设施的分析显示了其在经济性和环保性方面的吸引力。
图1：催化剂制备与表征
图1a：展示了二维硅（2D Si）的制备过程以及铜纳米颗粒（Cu NPs）的封装过程。通过湿法浸渍法将Cu NPs生长在2D Si表面，形成Cu/2D Si复合材料。图1b-d：透射电子显微镜（TEM）图像显示了Cu/2D Si的形态信息。虽然大部分Cu NPs被包裹在2D Si内部，但高角环形暗场TEM（HAADF-TEM）图像可以识别出内部的Cu NPs，其平均直径为34.3 nm。图1e-f：X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱分析表明，Cu NPs主要以金属态存在，并且与2D Si之间存在强相互作用。
图2：太阳能热催化塑料升级回收方案
图2a-b：展示了太阳能热催化系统的示意图和反应前后的照片。实验在石英管反应器中进行，使用氯铝酸盐离子液体作为溶剂，Cu/2D Si作为催化剂，低密度聚乙烯（LDPE）作为底物。图2c：展示了反应后提取的液态产物的照片，颜色变为深棕色，表明形成了不饱和环烃。图2d：红外热成像图像显示了光热系统在反应过程中的温度分布，中心温度达到55°C。图2e-f：时间分辨的转化率和产率曲线显示，LDPE在6小时内完全转化，烷烃和不饱和烃的产率分别为35.8%和55.4%。产物分布图显示了不同碳数的烃类产物。
图3： Cu NPs和2D Si在太阳能热催化塑料升级回收中的作用
图3a：比较了Cu/2D Si、2D Si和Cu/SiO2催化剂在4倍太阳光照射下6小时后的LDPE转化率和烃类产率。图3b：通过凝胶渗透色谱（GPC）分析了反应3小时后LDPE残渣的分子量，Cu/2D Si表现出最高的催化性能。图3c-d：展示了2D Si和Cu/SiO2催化剂在4倍太阳光照射下6小时后的烃类产物分布，Cu NPs的加入显著提高了产物中环烃的比例。
图4 ：光在太阳能热催化塑料升级回收中的作用
图4a：比较了不同光照强度和温度下太阳能热催化和传统热催化的LDPE转化率和烃类产率。图4b：GPC分析显示，太阳能热催化反应后的LDPE残渣分子量低于传统热催化。图4c：动力学分析表明，太阳能热催化的表观活化能略低于传统热催化。图4d-f：展示了在热催化和热催化+紫外光条件下LDPE的转化率和产物分布，紫外光的加入显著提高了轻质烷烃的比例。
图5：太阳能热催化塑料升级回收系统的稳健性和应用
图5a：展示了不同实际后消费塑料（如PET、HDPE、PVC、LDPE、PP和PS）在Cu/2D Si催化剂作用下的转化率和烃类产率。图5b：展示了户外实验装置，包括聚甲基丙烯酸甲酯菲涅尔透镜、300 mL反应器、5g LDPE袋、50mg Cu/2D Si催化剂等。图5c-d：技术经济分析和生命周期评估（LCA）显示，太阳能热LDPE升级回收路线在经济和环境上具有吸引力，尤其是在能源价格较高或废物成本较低的地区。图5e：比较了太阳能热LDPE升级回收与传统化石基路线的全球变暖潜力（GWP），表明太阳能热升级回收具有显著的环境优势
综上，作者开发了一种太阳能热催化系统，用于聚烯烃废弃物的升级回收。该系统利用被二维硅包裹的铜纳米颗粒作为催化剂，在氯铝酸盐离子液体溶剂中，通过光热效应在温和温度（55 °C）下将聚乙烯完全转化为高附加值的烷烃（C3–C7）和环烃（C8–C26），总产率达到91%。
该研究提供了一种绿色、温和且高效的聚烯烃废弃物升级回收方法，有助于减少塑料废弃物对环境的污染，降低温室气体排放。而且通过太阳能驱动反应，能降低了能源消耗和成本，同时高附加值的产物分布提高了经济收益。
结合光热催化和离子液体的极性环境，实现了在较低温度和较弱光照强度下的高效转化，为塑料废弃物的处理提供了新的技术路径。
Xing, C., Mao, C., Wang, S. et al. Ambient solar thermal catalysis for polyolefin upcycling using copper encapsulated in silicon nanosheets and chloroaluminate ionic liquid. Nat. Catal. (2025). https://doi.org/10.1038/s41929-025-01349-y.