赵东元院士领衔！复旦大学李峰，最新AM！

通过电化学还原反应(NO₃RR)将NO₃^–转化为氨(NH₃)引起了广泛的研究兴趣。这种方法不仅有利于污染水的反硝化，而且可以以较低的成本生产增值NH₃。然而，NO₃RR一直受到八电子反应途径迟缓的动力学和低的NH₃法拉代效率的限制。先前的研究已经开发了许多用于NO₃^–选择性转化的催化剂，特别是基于钌(Ru)的催化剂。

尽管Ru具有有利的反应起始电位，但大多数催化剂要么活性位点暴露低，要么效能低，导致质量效能差，无法满足实际应用的要求。超薄结构和介孔结构都可以提供广泛的活性位点暴露，而杂原子具有提高效能的潜力，从而导致催化性能的提高。如果能将所有这些优势组合成一个单一的催化剂，例如杂原子掺杂的超薄介孔Ru纳米网状催化剂，整体NO₃RR催化性能可以显著提高。然而，在这方面设计和合成先进的催化剂仍然是一个巨大的挑战。

近日，复旦大学赵东元、李峰和韩国蔚山国家科学技术院Jong-Beom Baek等在理论计算指导下，设计和合成了Cu掺杂超薄介孔Ru纳米网(Cu_xRu)用于高效催化NO₃^–还原。首先研究了选定元素在氧化铜(CuO)表面与Cu交换所需的能量，以筛选合适的金属。由于交换能量适中且稳定性高，选择Ru进行验证合成，该合成涉及离子交换过程，随后是热还原和酸浸出过程。

结果表明，所制备的Cu_xRu纳米网表现出超薄介孔结构，Cu在Ru基体中以原子形式分散；同时，Cu_xRu纳米网的厚度约为2-3 nm，孔径分布在2-10 nm之间。

性能测试结果显示，Cu_xRu纳米网实现了较高的NO₃RR催化性能，具有高的正起始电位(0.41 V)、NH₃法拉第效率(94.5%)和NH₃质量活性(0.7 A mg^-1)，优于其他最近报道的高效催化剂。

更重要的是，Cu_xRu纳米网格甚至可以在100 cm²流动池中实现千瓦级的NO₃^–还原过程，提供了最快的NO₃^–去除速率(12.4 mmol min^-1)。它可以在约15.5 min内处理1.0 L 200 mmNO₃^–溶液，NO₃^–去除效率和NH₃法拉第效率分别为96%和90%。

原位表征和理论计算表明，Cu_xRu表现出弱的水吸附和水解能力，可以抑制竞争性HER反应，这有利于提高NO₃RR选择性。综上，该项研究中理论指导的合成方法在制备超薄介孔金属方面具有广泛的适用性，为探索高效稳定的催化剂以满足多种应用提供了额外的机会。

Synthesis of ultrathin mesoporous Cu_xRu nanomeshes for efficient kilowatt-level nitrate reduction to ammonia. Advanced Materials, 2025. DOI: 10.1002/adma.202507892