宁波工程学院,第一单位发表Nature子刊!

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质子交换膜水电解槽(PEMWE)是生产绿色氢的有效设备,对于实现可持续的氢经济至关重要。然而,由于阳极严重的腐蚀环境和缓慢的OER反应动力学,限制了PEMWE的成本、能源效率和运行寿命。

目前,贵金属纳米材料,特别是Ir和Ru是OER电催化的基准材料。其中,与更昂贵的Ir对应物相比,基于Ru的电催化剂提供了更经济的解决方案,同时表现出更优异的内在OER活性。

然而,Ru在酸性反应条件下形成的可溶性RuO4四面体结构导致快速降解。为了解决这个问题,迫切需要设计稳定的Ru基电催化剂以维持活性和耐用性之间的平衡,从而扩大其在工业环境中的实际应用。

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近日,宁波工程学院/东华大学罗维李小鹏等提出了一种基于氧化路径机制(OPM)的电催化剂的先进设计原理,即在相互连接的RuO2纳米晶体框架(iGaxRu1-xO2)内引入高密度单原子氧自由基供体。Ga单原子具有固有的低OER活性特征,主要产生氧自由基,而不生产-OOH或O2,这有效地缓解了相邻氧自由基中间体在时间尺度上的动态适应的挑战。

然后,来自Ga位点的氧自由基表现出动态可扩展的Ga-O键,这在热力学上更有利于吸引周围Ru位点上的相邻氧自由基,通过直接O-O偶联促进O2产生。

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因此,Ga-Ru杂原子活性位点对有效地促进了直接O-O自由基偶联并增强了OER过程,实现了AEM途径(在iRuO2中观察到)向OPM途径(在iGa0.2Ru0.8O2中观察到,氧自由基具有高度的时空协调性)的转化。

优化后的iGa0.2Ru0.8O2催化剂表现出显著的性能改善,在电流密度为10和100 mA cm-2时的过电位分别为188和219 mV。此外,iGa0.2Ru0.8O2在酸性和100 mA cm-2下稳定运行超过800小时,性能优于大多数报道的OER催化剂。

此外,基于iGa0.2Ru0.8O2的PEMWE在1.788 V时实现了3 A cm-2的高电流密度,并在0.5 A cm-2下稳定运行超过200小时。综上,该项工作为合理设计基于OPM的电催化剂提供了一种设计原则,以克服质子交换膜水电解的活性-稳定性平衡。

Atomic Ga triggers spatiotemporal coordination of oxygen radicals for efficient water oxidation on crystalline RuO2. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-58346-9

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