针对这一问题,清华大学环境学院黄霞教授、北京林业大学梁帅教授与美国麻省理工学院李巨教授等人合作在Science Advances期刊上发表了题为“Electric field–confined synthesis of single atomic TiOxCy electrocatalytic membranes”的最新论文。该团队展示了一种无粘结剂的双重静电纺丝-静电喷涂(DESP)策略,使单原子钛和亚3纳米的钛氧碳化物(TiOxCy)簇高度密集地分布在互联的碳纳米纤维(CNs)网络中。该复合材料同时具备超高导电性与优异的机械强度(可耐受超声震荡)。高一凡博士为本文第一作者。
所制得的TiOxCy过滤膜在水净化中表现出创纪录的性能,具备优异的通量性能(约8370升·平方米⁻¹·小时⁻¹·巴⁻¹)、高能效(例如:在0.022 kWh·立方米⁻¹每数量级条件下,1.25秒内去除>99%的毒素)以及出色的抗冲刷能力。TiOxCy膜的层级结构设计促进了快速且高能效的电催化过程,兼具直接电子转移与间接活性氧物种(包括单线态氧、羟基自由基、超氧自由基等)氧化机制。该电场限制下的DESP策略为构建高性能3D电极提供了通用平台。
(1)本研究首次提出一种无粘结剂的双重静电纺丝-静电喷涂(DESP)策略,实现了由地壳丰富元素构成的单原子级钛(Ti)与亚3纳米钛氧碳化物(TiOxCy)簇的高密度分布,并成功构建出三维多孔结构的高性能电催化过滤膜(TiOxCy膜),具有超高电化学活性表面积与优异的结构稳定性。
(2)实验通过电场限制下的原位生成与组装过程,使Ti与TiOxCy高度分散并与碳纳米纤维网络形成稳固结合,避免了传统粘结剂引起的导电性下降和表面积损失,从而实现高导电性与耐冲刷能力。
(3)得益于TiOxCy膜的层级结构和优异电子传输能力,该膜在水处理过程中表现出优异的综合性能,包括超高通量(约8370 L·m⁻²·h⁻¹·bar⁻¹)、高能效(如1.25秒内>99%的毒素去除,能耗仅0.022 kWh·m⁻³·order⁻¹)和出色的抗冲刷性能。
(4)系统实验与模拟结果揭示,TiOxCy纳米簇结构显著提升了电催化活性,单原子Ti的多维分布促进了多通道污染物降解,结合直接电子转移与间接活性氧(如单线态氧、羟基自由基等)氧化路径,实现高效净化。

图1. 制备可实现高效电催化的单原子TiOxCy膜策略及效果

图2. TiOxCy膜具有高电化学活性表面积、电催化缺陷位点和稳定熔融连接

图3. 揭示TiOxCy膜实现超高效电催化性能的机理。
图4. 模拟分析揭示TiOxCy膜中纳米簇结构在电催化降解中的优势。

图5. 高度分散的单原子TiOxCy实现污染物的多维度降解。
传统电催化材料受限于活性位点利用率低、电子传输效率差和力学稳定性不足等问题,尤其在流动水环境中难以实现高效而持久的污染物去除。本文通过电场调控的双电纺-电喷(DESP)策略,首次实现了单原子Ti及TiOxCy簇在三维碳纳米纤维网络中的原位融合分布,兼顾了高比表面积、电导率和抗冲刷性,解决了长期困扰电催化膜实用化的关键瓶颈。
这一层级结构在构建多维度反应界面、提升局部催化活性和整体电子/化学物质输运能力方面展现出前所未有的优势,赋予电催化膜在能效、净化速率和稳定性上的全面突破。该研究不仅拓宽了单原子催化剂的应用边界,也为可扩展、低成本制备高性能3D电催化电极提供了新范式。
Yifan Gao et al. ,Electric field–confined synthesis of single atomic TiOxCy electrocatalytic membranes.Sci. Adv.11,eads7154(2025).DOI:10.1126/sciadv.ads7154