研究背景
异相催化作为现代化学工业的核心技术，在能源转换、环境保护和化工合成等领域发挥着不可替代的作用。传统上，密度泛函理论（DFT）计算被广泛应用于催化机理研究和催化剂设计，但其高昂的计算成本严重限制了在复杂体系中的应用。
近年来，机器学习势函数（MLP）的发展为突破这一瓶颈提供了新的可能，然而现有方法往往局限于特定体系或反应类型，缺乏真正的通用性和反应性。
DOI: 10.1038/s41929-025-01398-3
在这一背景下，上海科技大学Hu课题组开发了一种基于元素的机器学习势函数（Element-based Machine Learning Potential, EMLP），通过创新的随机探索虚拟化学优化（REICO）采样策略，实现了对多元催化体系的精确描述。
该方法不仅显著降低了计算成本，更在保持量子力学精度的同时，拓展了机器学习在催化科学中的应用边界。
研究方法
本文提出了一种元素基机器学习势函数（Element-based Machine Learning Potential, EMLP），其核心思想是学习元素之间的相互作用，而非依赖于特定结构或反应路径。这意味着模型仅需知道体系中包含哪些元素，即可进行高精度能量和力的预测。
研究团队提出的REICO（Random Exploration via Imaginary Chemicals Optimization）采样策略是该方法的核心创新。
与传统方法不同，REICO通过在虚拟化学空间中随机探索，构建了涵盖各种可能原子环境的代表性数据集。这种策略能够系统性地采样不同的局部原子构型，包括键合、非键合和过渡态等关键区域。
DOI: 10.1038/s41929-025-01398-3
EMLP采用基于元素描述符的特征工程方法，每个原子由其局部化学环境特征表示，包括：原子间距离和角度分布、局部电子密度特征、化学键合状态描述符、环境对称性参数。
研究的创新点
与传统MLP相比，EMLP的最大创新在于其真正的通用性。该方法不依赖于特定的结构或反应路径输入，而是通过元素级别的描述符实现跨体系的适用性。这种设计使得同一个势函数可以应用于不同的催化体系和反应类型。
研究首次在MLP中内置了反应性描述能力，能够准确预测基元反应过程。通过REICO采样策略，模型在训练过程中就涵盖了各种可能的反应路径和过渡态，从而具备了描述化学反应动态过程的能力。
EMLP实现了从电子尺度到介观尺度的跨尺度模拟：
电子尺度：精确描述化学键的形成和断裂
原子尺度：模拟表面重构和吸附过程
介观尺度：研究覆盖度效应和溶剂环境影响
结果与性能评估
图2展示了REICO生成的数据集与传统MD采样数据集的对比：
REICO数据集在能量与局部原子环境（通过Steinhart序参数衡量）的分布上显著优于MD数据集，覆盖更广的化学空间，尤其在高能区域表现突出。
图2c展示了EMLP对十种二聚体（如Ag–Ag, Pd–C, C–H等）相互作用力的预测结果。EMLP与DFT高度一致，而MACE-mp、EquiformerV2和M3GNet均出现明显偏差，尤其在短距离排斥区域。
图3a展示了Ag₂₅O₂₂和Pd₁₀O₅₆团簇在700 K下的MD模拟结果：
只有EMLP能够稳定模拟团簇结构，未出现O₂分子脱离等非物理现象，而其他模型则出现结构崩塌。
图3b展示了PTCDA分子在Ag(111)表面的吸附结构 relaxation 结果。EMLP准确复现了DFT的结构与吸附距离，而其他模型出现分子弯曲或距离偏差。
图4和图5分别展示了CO氧化和乙炔加氢反应在不同Pd/Ag表面的能垒预测：
EMLP在所有体系中均表现出色，反应能垒（Eₐ）和反应焓变（ΔE）的MAE均低于0.15 eV，过渡态搜索成功率达100%。
图6展示了从C1到C6的Fischer–Tropsch反应路径：
EMLP在整个反应网络中与DFT高度一致，而MACE-mp和EquiformerV2在多个过渡态搜索失败或结构偏差显著。
作者还将EMLP应用于有机反应、液相环境、自由能计算等领域（图7），均表现出良好的预测能力，进一步证明了其跨相态、跨体系的强泛化性。
总结
本研究不仅在方法上实现了MLP从“系统依赖”到“元素驱动”的范式转变，更在实践上展示了EMLP在复杂催化系统中替代DFT的潜力。
REICO采样策略为构建下一代基础性MLP提供了可行路径，有望在材料科学、催化化学乃至生物分子模拟中发挥重要作用。
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