水系锌离子电池（AZIBs）因锌负极严重的界面副反应和枝晶生长问题而受限。原位构建稳健界面以解决上述问题仍是一项重大挑战，且缺乏合理的设计原则，尤其是在高电流密度条件下。
在此，中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟、窦浩桢等人提出了一种π电子离域策略，通过添加剂分子自组装原位构建亲水-疏水界面层（HHIL），并基于添加剂的电子结构和空间构型建立了界面设计原则。
研究表明，由π-π相互作用和离子-偶极相互作用驱动的HHIL在长期循环中表现稳健，并促进形成富含无机物的界面化学。柔性HHIL与刚性无机层的协同作用实现了快速的界面动力学，有效抑制了副反应和枝晶生长。
值得注意的是，Zn//Zn电池在20 mA cm−2和10 mAh cm−2条件下循环寿命超过900小时，Zn//NVO全电池在10 A g−1下稳定运行超过25,000次。此外，还展示了实用化软包电池的性能。
图1. 作用机制
总之，该工作提出了一种通用的π电子离域策略，通过添加剂自组装原位构建稳健的电极界面，以实现高性能AZIBs，并在添加剂分子结构与界面性能之间建立了认知桥梁。理论计算和实验结果共同表明，添加剂的电子结构和空间构型是界面设计的关键决定因素。在四种小分子环状添加剂中，具有丰富正静电势（ESP）、刚性准平面分子构型和π电子离域特性的N-羟基邻苯二甲酰亚胺（NHPI）表现出最佳的循环稳定性。在弱离子-分子和分子-分子相互作用下，NHPI在锌负极表面自组装形成稳健的HHIL，该界面层在长期循环中保持稳定，并促进富含无机物亚层的生成。
更重要的是，柔性HHIL与刚性亚层的结合有效保护锌负极免受水诱导的副反应影响，并引导Zn2+沿（002）晶面均匀无枝晶沉积，从而显著提升锌负极的可逆性。
此外，含NHPI的电解质还增强了阴极的稳定性。在20 mA cm−2和10 mAh cm−2的苛刻条件下，Zn//Zn对称电池的循环寿命超过900小时；Zn//NVO全电池在10 A g−1下循环25,000次后容量保持率达85%。在高负载和有限N/P比的条件下，软包电池成功驱动玩具车运行，展示了其实际应用潜力。因此，该工作为通过分子工程设计高性能水系电池的先进界面提供了重要指导。
图2. 电池性能
Engineering Robust Hydrophilic-Hydrophobic Interface via π-electron Delocalization for Ultralong-Lived Zinc-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202506984
窦浩桢，博士，研究员，博士生导师。2014年毕业于郑州大学，获工学学士学位；2020年毕业于天津大学，获得化学工程专业博士学位；2020年至2023年在加拿大滑铁卢大学从事博士后研究。2023年08月全职回国入所工作任副研究员，2025年3月晋升为研究员，入选大连化物所“张大煜青年学者”。主要致力于水系锌基储能技术的基础研究与工程开发。包括（1）高性能膜材料开发与传质过程强化；（2）宽温域电解液设计与界面动态解析；（3）固态电解质构筑与柔性器件研制。在Chem. Soc. Rev.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊发表学术论文80余篇，其中第一/通讯作者论文共20余篇。主持中国科学院战略性先导专项B类项目课题、国家自然科学基金、榆林中科洁净能源创新研究院能源革命科技专项和加拿大政府产学研Mitacs项目。
陈忠伟，研究员，博士生导师，能源催化转化全国重点实验室主任，中国科学院大连化物所动力电池与系统研究部部长、动力电池与系统研究中心主任。加拿大皇家科学院院士，加拿大工程院院士，加拿大皇家科学院委员会委员，国际电化学能源科学院（IAOEES）副主席。2008年获美国加州大学河滨分校博士学位；
2008-2023年在加拿大滑铁卢大学任教，先后担任助理教授、副教授、教授；2018-2023年担任加拿大滑铁卢大学电化学能源中心主任。荣获国际电化学能源科学卓越奖、加拿大最高国家科技奖、全世界TOP100,000科学家、全球能源科学与工程领域高被引学者、加拿大清洁能源先进材料领域资深首席科学家（Tier I）、加拿大皇家学会杰出青年学院成员、2018年卢瑟福纪念奖章、加拿大皇家学会杰出青年学院成员、加拿大创新基金会领袖机遇基金奖等多个国际奖项，2018-2023年被评为“科睿唯安高被引科学家”。