南洋理工Nature子刊：FeTeSe纳米片中各向异性应变形成，促进低浓度NO3-RR

在环境条件下，由可再生电力驱动的电催化还原反应(NO₃^–RR)为同时去除NO₃^–和NH₃绿色合成提供了一种可持续的策略。然而，现实的情况通常涉及低NO₃^–浓度的污染，如纺织废水(约7.4 mM)和工业废水(约41.6 mM)。

此外，由于复杂的八电子-九质子转移过程、有限的质量扩散和竞争性HER反应，低浓度NO₃^–的高效转化具有挑战性。

因此，开发具有高活性、选择性和稳定性的低浓度NO₃^–RR电催化剂具有重要意义。FeM (M=Se,Te)硫系化合物作为有前景的磁体和超导体已经得到了很好的研究，但由于电化学反应过程中的阴离子溶解和氧化，它们作为电催化剂的潜力通常有限。

近日，南洋理工大学颜清宇、吴冬霜和新加坡科技研究局(A*STAR) Man-Fai Ng等报道了一种二维铁基硫系化合物，即碲化铁硒化物(FeTeSe)纳米片，并展示了反应驱动的各向异性面内拉伸和面外压缩应变的原位形成，以增强碱性介质中低浓度NO₃^–还原为NH₃的过程。

一系列光谱表征结果表明，应变的形成可以归因于电化学产生的Se/Te空位，这促进了氧物种(即O/OH)通过OH^–吸附和NO₃^–吸附以及解离进行原位掺杂。原位ATR-IR表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，应变Fe位点和表面羟基协同作用，促进NO₃^–和水的吸附，降低电位确定步骤的能垒，并抑制竞争的HER。

因此，在1 M KOH电解质中(NO₃^–浓度为10 mM 的低浓度下)，FeTeSe纳米片在-0.55 V_RHE处的NH₃最大法拉第效率(FE)达到98.7±2.2%，在-0.75 V_RHE时的NH₃产率高达42.14±2.06 mg h^-1 mg_cat^-1，且该催化剂在连续循环反应和长期操作中具有显著的稳定性，优于FeTeSe块状晶体、FeTe纳米片和许多先前报道的低浓度NO₃^–RR催化剂。

总的来说，该项研究对催化剂结构演化的全面理解将启发更深入的研究，以探讨有效电催化剂靶向设计所需的真实结构-活性关系。

Reaction-driven formation of anisotropic strains in FeTeSe nanosheets boosts low-concentration nitrate reduction to ammonia. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-58940-x