西湖大学/浙工大JACS: 构建亚4nm Ru-RuO2肖特基结,实现持久酸性水氧化

由可再生电力驱动的水电解(WE)被广泛认为是可扩展生产绿色氢气的有希望的途径。在各种WE技术中,质子交换膜(PEM)-WE作为一种能够直接与波动电源集成的技术脱颖而出。这归因于其独特的优势,如更高的电流密度、减少的电阻损失、快速的负载响应和最小的气体交叉。

然而,PEM-WE的广泛发展受到缺乏高效和经济有效的阳极酸性水氧化催化剂的限制。几乎所有非贵金属基催化剂不仅需要高的过电位,而且在强酸性和氧化局部条件下还会遭受严重的分解。因此,迫切需要开发高效、稳定和低成本的酸性水氧化催化剂,但这仍然是一个巨大挑战。

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近日,西湖大学张彪彪王涛浙江工业大学朱艺涵等报道了一种由微波反应制备的亚4 nm Ru-RuO2肖特基纳米结(Ru-RuO2-SN),它在三电极体系和PEM器件中都表现出高效能和长期稳定性。

原位光谱表征理论计算表明,金属氧化物诱导的晶格应变和电荷转移增加了Ru-RuO2-SN的功函数,优化了局部电子结构,并降低了金属位点对含氧中间体的解吸能。同时,Ru-RuO2-SN遵循氧化途径机制(OPM),抑制了表面Ru的过氧化,从而显著提升酸性OER稳定性。

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性能测试结果显示,在0.5 M H2SO4溶液中,Ru-RuO2-SN表现出优异的稳定性,在10 mA cm-2电流密度下持续稳定运行超过1400小时。更重要的是,与Ru-RuO2-SN集成的膜电极组体(MEA)在60 °C下仅需1.602 V的电池电压即可达到1.0 A cm-2的电流密度,同时可在100 mA cm-2下稳定运行超过1100小时,优于大多数Ru基催化剂。

总的来说,该项工作这项研究不仅加深了对Ru基酸性水氧化机制的理解,而且展示了它们在PEM-WE中的巨大实际应用潜力。

Sub-4 nm Ru-RuO2 schottky nanojunction as a catalyst for durable acidic water oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2025.DOI: 10.1021/jacs.5c01876

 

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