定义与结构特征
单原子纳米岛催化剂（SANIs）是一种新型的“原子纳米”异质催化系统，其核心特征是通过将金属单原子锚定在纳米载体上，形成独特的“一岛一原子”结构，从而实现高效催化和稳定性。这种结构具有以下定义和结构特征：
定义
单原子纳米岛催化剂（SANIs）是一种由金属单原子修饰的负载纳米颗粒或量子点的异质催化剂，其特点是金属原子以单原子
单原子纳米岛催化剂
形式分散在纳米载体上，每个活性位点由一个金属原子及其周围邻近原子组成，从而实现高效的原子利用率和催化性能。
（https://doi.org/10.1002/adma.202211103）
结构特征
“一岛一原子”结构：SANIs的核心特征是“一岛一原子”架构，即每个活性位点由一个金属原子单独构成，这种结构限制了金属原子的迁移，从而保持了催化剂的动态稳定性。
多原子结构：SANIs还可以扩展为“一岛多原子”或“海岛协同”结构，其中多个金属原子分布在特定的纳米岛或载体中，进一步增强催化性能和稳定性。
载体与金属原子的强相互作用：SANIs中的金属原子与载体之间存在强的金属–载体相互作用（SMSI），这种相互作用不仅提高了金属原子的稳定性，还优化了电子结构，从而提升了催化活性和选择性。
与传统单原子催化剂（SACs）相比，SANIs的优势在于：
动态稳定性，纳米岛的物理限域抑制单原子迁移，即使在高温下仍能保持分散状态；
界面协同效应：载体、纳米岛与单原子之间的电子耦合可调控活性位点的电子态密度和D带中心位置；
多功能活性位点：通过设计不同岛结构，实现多步骤反应的高效串联。
（https://doi.org/10.1002/adma.202211221）
理论计算在SANIs研究中的核心方向
理论计算（如密度泛函理论DFT、分子动力学模拟）在揭示SANIs的构效关系和反应机制中具有关键作用，主要研究方向包括：
1. 活性位点识别与动态行为模拟
通过DFT优化纳米岛与单原子的几何构型，计算不同位点的吸附能和反应能垒。
例如，研究Pt单原子在CeO₂纳米岛上的迁移势垒，发现其跨岛迁移能垒远高于岛内迁移，验证了“动而不聚”的动态约束机制。
此外，蒙特卡罗模拟可预测单原子在纳米岛表面的分布规律。
Nature 611, 284–288 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05251-6
2. 电子结构调控机制
理论计算通过分析金属单原子的d带中心、电荷转移量和配位环境，揭示催化活性的电子根源。
例如，Li等人通过计算发现，Fe单原子在氮掺杂碳纳米岛上的电子态密度显著偏移，导致O₂吸附能降低，从而提升氧还原反应（ORR）活性。
此外，Min等人使用密度泛函理论研究了碳掺杂氮化硼（BCN）负载的单原子位点 Co 催化剂，与石墨碳或 N 掺杂碳（CN）相比，具有离子特性的 BCN 载体提供了额外的电场效应，可以促进极化有机氯化物的吸附。
Nat Commun 12, 303 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-020-20619-w
3. 界面协同效应与反应路径优化
针对“岛海协同”结构，理论模型可模拟载体与纳米岛的协同催化机制。
例如，在CO₂还原反应中，ZnO基底（“海”）维持中性微环境，而ZnO纳米岛（“岛”）通过限域效应稳定Co单原子，双功能位点分别负责CO₂吸附和质子传递，显著降低反应活化能[83][21]。
Nat Commun 16, 115 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55622-y
4. 动态原位表征的理论验证
结合同步辐射X射线吸收谱（XAS）和理论计算，解析催化过程中单原子配位结构的动态演变。
例如，通过EXAFS拟合与DFT计算，证实Pt单原子在反应中保持Pt-O配位键，而纳米岛的缺陷位点可调节其氧化态。
典型案例分析：Li等人2023年《Advanced Materials》研究
在题为《Single-Atom Nano-Islands (SANIs): A Robust Atomic–Nano System for Versatile Heterogeneous Catalysis Applications》的论文中（DOI: 10.1002/adma.202211103），Li等人系统阐述了SANIs的设计原理与催化性能：
实验设计：
采用“溶液相静电吸附法”合成CeO₂纳米岛负载的Pt单原子催化剂（Pt₁/CeO₂-SiO₂），通过控制前驱体浓度实现“一岛一原子”结构；
利用球差校正电镜（HAADF-STEM）和X射线吸收近边结构（XANES）验证Pt的原子级分散和+2价氧化态。
理论计算与机制：
DFT计算表明，CeO₂纳米岛的氧空位与Pt单原子形成强电子相互作用，使Pt的d带中心下移0.3 eV，优化CO吸附能；
分子动力学模拟显示，Pt原子在600°C下仅限域于纳米岛内移动，跨岛迁移能垒高达1.5 eV，解释了其高温稳定性。
性能表现：
在CO氧化反应中，Pt₁/CeO₂-SiO₂的TOF值达到4.2×10⁻² s⁻¹，比传统Pt纳米颗粒催化剂提高近100倍；连续反应100小时后活性仅下降5%，显著优于易团聚的常规SACs[90][11]。
未来挑战与展望
尽管SANIs在催化领域展现出巨大潜力，其大规模应用仍面临以下挑战：
精准合成技术：如何控制纳米岛的尺寸、密度及单原子负载量仍需突破；
动态原位表征：需开发更高时空分辨率的表征手段以捕捉反应中界面结构的瞬时变化；
多尺度理论模型：结合机器学习和高通量计算，实现从原子尺度到宏观性能的跨尺度预测。
总之，单原子纳米岛催化剂通过“原子–纳米”协同设计，为多相催化提供了新的研究范式，未来有望在能源转化、环境修复等领域实现突破性应用。
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