新原理，量化结合强度！东大「国家杰青」联手「国家优青」，新发JACS！

2025年3月4日，东南大学凌崇益副教授、王金兰教授在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表了题为《Single-Atom Saturation: A Fundamental Principle for Single-Atom-Site Catalyst Design》的研究论文，Chunjin Ren、Yu Cui为论文共同第一作者，凌崇益、王金兰为论文共同通讯作者。

凌崇益，副教授，博士生导师，国家自然科学基金优秀青年基金获得者（2024）。2018年博士毕业于东南大学，期间在昆士兰科技大学联合培养，随后分别在东南大学和香港城市大学从事博士后研究工作，2021年3月加入东南大学物理学院。

凌崇益副教授主要从事新能源材料的多尺度模拟研究，侧重光/电化学能量转换过程的微观机理与构效关系。迄今以第一/通讯作者在Nature、J. Am. Chem. Soc.(10篇)、Chem、Nat. Commun. 等期刊发表SCI论文40余篇，10篇入选ESI高被引，总引7000余次，入选斯坦福大学全球前2%顶尖科学家榜单（2023）。

王金兰，教授，博士生导师。东南大学物理学院首席教授、博士生导师、东南大学特聘教授、国家杰出青年、国务院特殊津贴获得者。2002年毕业于南京大学物理系，获博士学位。2013年获江苏省杰出青年基金、2015年获国家杰出青年基金、2016年获江苏省“333”领军人才支持计划，2018年入选国务院特殊津贴专家，2021年入选英国皇家化学会会士。

王金兰教授以第一作者/通讯作者在Nature、Science、Nature Nanotechnology、Nature Communication、J. Am. Chem. Soc.（含封面文章）、Angew. Chem. Int. Ed. （含封面热点文章）等顶级期刊发表论文，SCI论文总计200余篇，总引用已达16000余次，H-index 65，连续八年入选Elsevier中国高被引学者，受邀撰写英文综述若干篇。

在本文中，作者提出了一个基本原理——单原子饱和（S_SA），用于量化不同中间体在SSAs上的结合强度，从而实现对各种反应中催化活性的快速定性评估。

其中，S_SA通过结合单个客原子的电子结构（d电子占据饱和度）和几何结构（配位饱和度）的变化，以及宿主原子类型和中间体吸附构型的影响来合理化。

基于S_SA基本原理，作者预测出Pd₁Cu(111)、Ru₁Cu(111)、Ir₁Ag(111)、Pt₁Ag(111)和Pt₁Cu(111)具有优异的CO₂还原、N₂还原、析氧反应、O₂还原和析氢反应活性，其中大多数都得到了已报道实验的支持。

此外，S_SA还可应用于氮掺杂石墨烯支撑的单原子催化剂（SACs），具有超高的准确性。通常，单原子饱和度是一个简洁、可解释且通用的描述符，它揭示了SAAs在各种反应中的结构-活性关系，其中揭示的见解也为设计优秀的单原子位点催化剂提供了一个简单而基本的原则。

图1：配位原子掺杂对催化性能的影响

图2：不同反应中间体的吸附能量与描述符的关系

图3：单原子饱和（S_SA）的示意图

图4：不同反应中间体的吸附能量与S_SA的关系

图5：S_SA描述的普适性

综上，作者提出了一种新的“单原子饱和度”（S_SA）原理，用于量化单原子合金（SAAs）上不同中间体的结合强度，并快速、定性地评估其在多种电催化反应中的活性。

S_SA通过综合考虑单客原子的电子结构（d电子占据饱和度）和几何结构（配位饱和度）的变化，以及宿主原子类型和中间体吸附构型的影响，揭示了SAAs的结构与活性关系。

此外，S_SA原理的提出为电催化剂的设计提供了一种快速筛选和优化的方法，能够显著降低计算成本并提高设计效率。这一原理适用于多种反应，有望推动单原子催化剂在能源转化和存储领域的广泛应用，例如在CO₂还原、N₂还原、O₂还原、析氧以及析氢等反应中实现高效催化。

Single-Atom Saturation: A Fundamental Principle for Single-Atom-Site Catalyst Design. J. Am. Chem. Soc., 2025. :https://doi.org/10.1021/jacs.5c00643.

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