异质光催化在能源转换方面提供了潜在的解决方案，但其有效性受到太阳能间歇性的影响。
2025年3月5日，福州大学成佳佳教授在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《Cyanamide-Functionalized Carbon Nitride with Ion Modification for Enhanced “Dark” Photocatalysis》的研究论文。
在本文中，作者探讨了“暗”光催化，特别关注氰酰胺功能化碳氮化物（cyanamide-functionalized carbon nitride）中的电子储存过程，合成了具有独特离子结合特性的氰胺修饰碳氮化合物。
通过调节离子组成，在可见光照射后获得了创纪录的电子储存容量，达到1.46 mmol g-1，比之前报道的碳氮材料大约高出1.5倍。
在碳氮化物中保留的电子具有长达10天的寿命，并且在随后的暗反应期间电子利用效率从69%到>99%不等。
光谱分析揭示了离子显著改变了七嗪单元的电子结构，影响了电子储存。此外，还证明了储存的电子在黑暗中能有效还原芳基卤化物，显示出稳健的光充电-放电过程。
在无光照条件下，脱卤效率与碳氮框架中捕获电荷的积累呈正相关，表明电荷储存增强了电子利用。
该研究不但推进了对碳氮电子存储的理解，而且对开发更高效的光催化系统具有重要的启示。
图1：氰酰胺功能化碳氮化物中电荷和自旋密度分布的理论计算
图2：CN-NH-H、CN-NH-CN 和 CN-NM-CN 样品的表征
图3：CN-NH-H、CN-NH-CN和CN-NM-CN的光反应性及表征
图4：CN-NH-CN 和 CN-NM-CN 样品的电化学表征
综上，作者探索了氰酰胺功能化碳氮化物（cyanamide-functionalized carbon nitride）在“暗光催化”中的应用，特别是其在可见光照射后的电子存储能力。
通过调节离子组成，研究发现该材料具有高达1.46 mmol g-1的电子存储容量，是之前报道的碳氮化物材料的1.5倍，且存储的电子在黑暗中可保持长达10天的寿命。
该材料不仅在光照下表现出优异的光充电能力，还在黑暗中展现较强的放电性能，为太阳能的存储和按需催化转化提供了新的途径。
该发现不仅推动了对碳氮化物电子存储机制的理解，还为开发更高效的光催化系统提供了重要参考，有望在有机合成、污染物降解和可再生能源存储等领域实现广泛应用。
Cyanamide-Functionalized Carbon Nitride with Ion Modification for Enhanced “Dark” Photocatalysis， Adv. Funct. Mater.(2025)
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