安大鹿可Angew：二元原子位点实现低温全固态Na-S电池双向串联电催化硫转化

当前全固态Na-S电池实际应用受到高操作温度和低硫利用的限制。不可控的硫形态形成途径以及缓慢的多硫化物氧化还原动力学进一步影响了Na-S化学的理论潜力。

在此，安徽大学鹿可团队制备了一种硫基质-空心纳米管，其碳骨架中嵌入了二元原子分散的MnN₄和CoN₄催化位点。基于此，作者开发了一种先进的低温(80℃)Na₃Zr₂Si₂PO₁₂陶瓷膜结构全固态Na-S电池，其能够通过限制双向串联电催化效应来调节多硫化物电化学。

在该电池系统中，催化基质促进了限制串联电催化效应，使厚硫正极(1.5 g cm^-3)具有高可逆放电容量和长期循环稳定性。二元原子分散位点的引入不仅同时促进了长链和短链NaPSs的化学吸附，还对多硫化物转化表现出优异的电催化活性。放电时，CoN₄位点激活硫，提供了真正的催化作用，催化长链多硫化物还原为短链多硫化物，而MnN₄中心有利于Na₂S₄直接转化为Na₂S，这使得电池放电过程中电活性Na₂S均匀沉积，避免了不可逆产物(如Na₂S₂)的形成。

两个催化中心的内在协同作用有利于Na₂S的分解，实现了可调节的硫形态形成途径，并在电池充电过程中使其激活势垒最小化，从而有效地减轻正极钝化。

图1. 制备流程及结构表征

总之，该工作提出了一种硫基质-空心纳米管，其碳骨架中嵌入了二元原子分散的MnN₄和CoN₄催化位点，可以实现先进的全固态Na-S电池。具体而言，两个原子催化位点的协同作用使电池充电时Na₂S易于活化，实现双向串联电催化硫转化。此外，NZSP活性填料和PEO-NaFSI的引入提供了内在相互连接的离子传导通道。

因此，稳定的S/MnCo-NC正极具有高可逆容量，并表现出优异的能量效率，其中包括高能量密度(1008 Wh kg^-1)，在80℃下进行100次循环测试后，平均CE高达98.5%。因此。串联电催化促进了可调硫转化途径，不仅促进了电活性放电产物的沉积，而且最大限度地减少了Na₂S分解，为低温全固态金属硫电池开辟了新的方向。

图2. 电池性能

Binary Atomic Sites Enable a Confined Bidirectional Tandem Electrocatalytic Sulfur Conversion for Low-Temperature All-Solid-State Na-S Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.2023177

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