表面自旋构型在自旋依赖催化反应中的作用一直存在争议，尤其是在与配位环境的既定主导作用相比。
2025年4月23日，中国科学院化学研究所姚建年、张闯、中国石油大学（北京）王熙在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Ferromagnetic Ordering Outperforms Coordination Effects in Governing Oxygen Reduction Catalysis on High-index Nickel Single Crystals》的研究论文。
在本文中，作者通过综合密度泛函理论（DFT）和实验研究，系统地探究了高指数Ni单晶面（[210]、[310]、[520]）上的氧还原反应（ORR）机制，从而解决了这一争论。
与传统的d带中心预测相反，本研究证明了铁磁性排列从根本上决定了催化活性，其通过稳定三重态O2吸附并降低自旋禁阻跃迁能垒来实现。
Ni（210）晶面由于其优化的d带中心排列和增强的饱和磁化强度，表现出优异的ORR性能（半波电位：0.842 V），优于Ni（310）和Ni（520）。
外部磁场放大了这种效应，使Ni（210）的电流密度提高了28%——几乎是Ni（520）的三倍。
自旋极化DFT计算表明，铁磁性排列将*OH脱附的电位决定步骤能垒降低了7.0%，从而超越了配位数效应。
这些发现确立了铁磁性对齐作为自旋工程电催化剂的关键设计标准，为从以配位为中心的优化转变为自旋极化界面工程提供了范式转变。
图1：高指数单晶Ni（210）和Ni（310）晶面的晶体结构和电荷密度
图2：高指数Ni单晶箔的制备和表征
图3：单晶Ni箔的ORR性能
Ferromagnetic Ordering Outperforms Coordination Effects in Governing Oxygen Reduction Catalysis on High-index Nickel Single Crystals, Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202504869.