
鉴于LIBs的典型寿命仅为5到8年,预计到那时将产生约1100万吨废旧LIBs。这些电池的不当处理将带来资源枯竭和环境风险的重大风险。因此,开发高效且环保的LIBs回收技术已成为当务之急。

在此,西安交通大学郗凯、唐伟、贾凯,清华大学深圳国际研究生院周光敏等人提出了一种特殊的分子结构(苯甲酸盐)并引入熔盐中,通过准Grotthuss拓扑化学机制促进Li+快速传输到LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM)表面,有效避免了在修复过程中由于锂化不足导致的相变,从而对电化学性能产生不利影响。
通过计算和实验分析,研究发现该系统能够通过苯甲酸在有机锂盐中的拓扑跃迁实现快速Li+迁移,而不是仅依赖于热驱动扩散,从而显著提高了废旧NCM正极材料的预锂化和修复效率。

图1. SNCM材料再生过程及结构表征
总之,该工作通过开发一种有机/无机熔盐体系(LiOH-LiNO3-LiC7H5O2),成功修复了废旧的NCM正极材料。
研究显示,引入的苯甲酸锂(BAL)改变了传统熔盐体系(LiOH-LiNO3)中依赖热驱动的无序Li+传输,实现了Li+准Grotthuss拓扑化学传输。理论模拟和实验验证证实,快速的Li+传输得益于BAL中的官能团结构,促进了废旧正极材料的高效修复。
此外,该种加速的Li+传输促进了均匀且高效的表面预锂化,为高温退火阶段提供了充足的Li补充,修复了废旧正极中的缺陷结构。基于此,再生的正极展现出了良好的电化学性能,在300个循环后容量保持率为70%,超过了使用LiOH-LiNO3体系修复的正极,其性能与商业NCM正极相当。因此,该项工作为解决熔盐中Li+传输缓慢的挑战提供了新的解决方案,推动了LIB回收的绿色、可持续实践。

图2. 再生正极的电池性能
Li+ Quasi‐Grotthuss Topochemistry Transport Enables Direct Regeneration of Spent Lithium‐Ion Battery Cathodes, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.2024226106.