1.4万次循环!深圳大学张培新/马定涛/王艳宜Angew!

传统钒基正极材料反应动力学缓慢,氧化还原活性不足,阻碍了高性能锌离子电池的发展。

202563日,深圳大学张培新、马定涛、王艳宜在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Unlocking Ultrafast-Kinetics Asymmetric Heterojunction with Multi-anionic Redox Chemistry Enables High Energy/Power Density and Low-Temperature Zinc-Ion Batteries》的研究论文,Ming Yang为论文第一作者,张培新、马定涛、王艳宜为论文共同通讯作者。

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张培新,深圳大学二级教授。1989年、1992年、1995年毕业于东北大学,分别获学士、硕士、博士学位,1996年评为副教授,1998年破格晋升为教授,2000年在美国Johns-Hopkins(约翰斯-霍普金斯)大学化学工程系作访问学者。

张培新教授的研究方向包括1、锂(钠、锌)离子电池关键材料与器件;2、超级电容器。

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马定,深圳大学助理教授、特聘副研究员。2020年博士毕业于澳门科技大学,2021-2022年在深圳大学从事博士后研究,出站后留校工作。

马定涛助理教授主要从事二次电池关键材料的设计与开发、二维功能材料的本征结构解析及应用研究,在PNASAngew. Chem. Int. Ed.Adv. Mater. 等国际顶尖期刊发表SCI论文60余篇,申请/授权专利10项,引用4000余次。

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王艳宜,深圳大学助教。其工作内容包括1、负责大型仪器场发射扫描电镜、透射电镜、台式扫描电镜管理;2、科研设备共享管理;3、负一楼大型仪器室恒温恒湿空调维护。

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在本文中,作者提出了一种热氧化相工程策略,构建了一种包含VSSe内核和富氧的VO2V2O5界面的相异质结正极。

这种独特的结构大大增加了比表面积,从而促进了快速的电极电解液相互作用并增强了赝电容贡献。

这种集成结构具有优化的配位环境和界面,促进了多阴离子(S/Se/O)和阳离子(V)氧化还原活性的协同作用,并且促进了电荷在界面间的高效转移,克服了单相材料中常见的容量和结构不稳定性的内在限制,尤其是在长时间循环过程中。

这种优化后的正极在1 A g-1的条件下实现了创纪录的432 mAh g-1高可逆容量,超过了轻度氧化和过度氧化的VSSe同类产物。

值得注意的是,它在-10℃的低温条件下,在30 A g-1下循环14000次后仍能保持80%的容量,显示出前所未有的低温耐久性。

由增强的p-d轨道杂化和异质界面处的自旋极化效应驱动的异质结的结构功能关系,有助于提高氧化还原活性和动力学。

这项工作为下一代储能系统设计具有定制比表面积和界面特性的多相异质结电极建立了一个范例。

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图1:VSSe-300、VSSe-400和VSSe-500的结构表征

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图2:VSSe-300、VSSe-400和VSSe-500的结构分析

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图3:VSSe-300、VSSe-400和VSSe-500的电化学性能

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图4:VSSe-400电极的锌存储机制分析

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图5:VSSe-400正极的反应动力学

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图6:VSSe-400电极的低温性能

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图7:VSSe-400异质结的DFT计算

综上,本研究提出了一种热氧化相工程策略,构建了一种包含VSSe内核和富氧的VO2V2O5界面的三相异质结正极材料,用于高性能锌离子电池。这种独特的结构通过大大增加比表面积,促进了快速的电极电解液相互作用,并增强了赝电容贡献。

这项工作不仅显著提高了锌离子电池的性能,还为设计下一代储能系统中的多相异质结电极提供了一个新的范例,特别是在提高能量密度、功率密度和低温性能方面具有重要意义。

这种三相异质结正极材料的设计策略可以推广到其他多相材料体系,为开发高性能、长寿命、高功率密度的储能材料提供了新的思路。其优异的低温性能使其在极端环境下的应用成为可能,例如在电动汽车、可穿戴设备和便携式电子设备等领域具有广阔的应用前景。

Unlocking Ultrafast-Kinetics Asymmetric Heterojunction with Multi-anionic Redox Chemistry Enables High Energy/Power Density and Low-Temperature Zinc-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed.2025. https://doi.org/10.1002/anie.202510907

 

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