
不断升级的能源危机和环境问题突显了环境友善、高效和可持续的零碳能源转移的迫切发展。氢能由于其高能量密度和无污染产品,为应对这些挑战提供了一种关键的方法。碱性水电解被认为是大规模、高效生产高纯绿氢的最有前景的技术之一,这涉及阴极的析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)。然而,OER的多个质子偶联四电子转移过程相关的缓慢动力学导致氢生产的效率低和能耗高。
目前,Ir基和Ru基氧化物被用作基准碱性OER催化剂。然而,这些贵金属催化剂的稀缺性和较差的稳定性显著阻碍了它们的大规模利用。因此,开发一种具有高催化活性和耐用性的非贵金属催化剂对于碱性条件下的高效水氧化至关重要。
近日,天津大学杨静、海南大学邓意达和覃佳艺等提出了一种阳离子-阴离子协同配位策略,用于在NiFe LDH设计(Ni,Fe)-S-Zn物种(S-NiFeZn LDH/NF),旨在优化表面重建并显著提高其碱性OER活性。这种配位结构通过解开表面重建电位的限制并抑制NiFe LDH在碱性OER过程中的过度氧化,实现了“一石二鸟”效应,从而保留了更稳定和高活性的β-NiOOH中间体相。
此外,S和Zn的共掺杂在重建的S-NiFeZn LDH/NF (S-NiFeZnOOH/NF)中的Ni原子周围创造了富电子环境,有效降低了Ni位点上氧中间体的吸附能,并将速率控制步骤从OH*→O*改变为O*→OOH*。
因此,S-NiFeZn LDH/NF在1.0 M KOH下仅需201和293 mV的过电位就能分别达到10和500 mA cm-2的电流密度,并在100 mA cm-2下表现出超过400小时的稳定性。
此外,使用S-NiFeZn LDH/NF作为阳极和商用泡沫NiMo (NMF)作为阴极的整体水分解槽在1.62和1.81 V的低电池电压下就能分别达到10和500 mA cm-2的电流密度,并且在500 mA cm-2下连续运行500小时的测试过程中,活性下降可以忽略不计。
更重要的是,NMF||S-NiFeZn LDH/NF在碱性水电解器(AWE)中,即使在80 °C、30% KOH的模拟工业条件下,在500 mA cm-2下也能保持200小时的稳定性。
Accelerating the transformation of active β-NiOOH on NiFe layered double hydroxide via cation-anion collaborative coordination for alkaline water oxidation at high current densities. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202501070