高度对称的H₂O分子与SO₄²⁻之间的弱偶极相互作用是导致双电层（EDL）不稳定的根本原因，从而触发析氢反应（HER）和锌枝晶的生长，严重阻碍了水系锌离子电池（AZIBs）的商业化进程。

在此，广东工业大学李成超、温志鹏，广州大学牛利等人通过电子云与空间结构的双重对称性破缺构建了微观分相界面（MSPI），能够抑制界面副反应并实现均匀的Zn沉积。

研究显示，结构不对称的甲基脲（MU）分子同时具有疏水性的甲基（CH₃）和亲水性的氨基（NH₂），能够破坏H₂O分子的氢键网络连续性及聚集态，并形成独特的纳米级核-壳结构簇。该独特结构进一步在电极-电解液界面演化为MSPI结构，确保双电层的长期稳定性。弛豫时间分布（DRT）分析和分子动力学MD模拟证实，MSPI由外层H₂O分子和内层MU分子构成，极大地抑制了H₂O分子的活性，并加速了Zn²⁺的迁移。

基于此，使用该优化电解液在20 mA·cm⁻²的高电流密度下，稳定循环超过1500小时，实现了30 Ah·cm⁻² 的创纪录累积容量。此外，该策略适配I₂@AC正极体系进一步验证了其可行性，在10 A·g⁻¹条件下实现了28000次超长循环。

图1. 观相界面组成与动力学过程研究

总之，该工作开发了一种混合电解液可构建的微观分相界面（MSPI）进而有效解决水系锌离子电池（AZIBs）负极和正极同时面临的关键挑战。研究表明，MU分子在溶液中易形成具有核-壳结构的胶束状聚集体。在疏水性甲基（CH₃）和空间位阻效应的共同作用下，该结构进一步演化为MSPI，由外层结合H₂O分子层和内层MU分子层组成。这一界面结构构建了可持续稳定的双电层（EDL），有效抑制了电极界面的副反应。

此外，MU分子作为氢键供体-受体分子，能够重组H₂O氢键网络，极大地抑制H₂O分子的活性，使电解液的电化学稳定窗口（ESW）拓展至2.71 V。同时，稳定的有机-无机复合SEI促进了均匀致密的Zn沉积，进一步抑制了界面副反应。采用优化的电解液（MU15）体系，Zn//Zn对称电池、Zn//Cu非对称电池以及Zn|MU15|I₂@AC软包电池均表现出优异性能。

因此，该工作提供了一种全新策略，可实现溶剂化鞘结构与电极/电解液界面结构的同步重构，为构建具有快速充电能力的高性能水系锌电池提供了新的理论基础与技术方向。

图2. 电池性能

Dual Breaking of Electron Cloud and Space Structure Symmetry Induced Microscopic Split‐phase Interface for High‐rate and Long‐term Aqueous Zinc Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202423138